锌铜层状氢氧化物的合成及其在光催化剂制备中的应用

发布时间：2017-11-08 03:00

  本文关键词：锌铜层状氢氧化物的合成及其在光催化剂制备中的应用

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【摘要】：纳米ZnO和ZnS为宽带隙半导体,在紫外光照射下,ZnO和ZnS纳米材料生成电子、空穴的速度非常快,且光生电子、空穴具有很强的氧化还原能力,是良好的光催化剂。碳纳米材料如石墨烯,碳纤维等由于其良好的稳定性和导电性成为优异的催化剂载体。近年来,ZnO和ZnS碳纳米复合材料在环境和能源领域表现出很好的应用前景,但是在实际应用中还存在一些问题：1.ZnO和ZnS纳米材料由于纳米尺寸,效应粒子间容易团聚,稳定性较差。2.ZnO和ZnS在可见光范围内催化效果较弱,不能够很好地利用太阳光这一天然能源。基于ZnO和ZnS纳米材料的制备及应用存在的问题,本论文以有机-无机层状金属氢氧化物为前驱体,通过气固反应,原位固态热解等方法合成了两种均匀、稳定、可见光下催化性能良好的三元纳米复合材料：一维Cu/ZnO/C和一维Zn1-xCu2xS/C。并考察了他们的可见光降解MB和光电流响应性能。具体内容如下：1.以硝酸锌、硝酸铜、苯甲酸钠为原料,通过控制反应温度、pH等条件,在无需模板剂和其他表面活性剂条件下,首次制备出一维ZnCu(OH)BA-LDH纳米材料。并通过SEM、XRD、EDS、FTIR等表征手段,研究不同温度和pH对ZnCu(OH)BA-LDH形貌和晶体结构影响以及ZnCu(OH)BA-LDH化学组成和层间阴离子排布方式。2.以一维ZnCu(OH)BA-LDH为前驱体,在无需其他模板剂和还原剂条件下,利用LDH层间金属离子均匀排布特性,通过原位固态热解的方法,将一维ZnCu(OH)BA-LDH在惰性气体中煅烧制备出高分散的一维Cu/ZnO/C纳米复合材料。XRD、XPS、HRTEM、FTIR等表征表明,ZnO和Cu纳米粒子均匀分散于碳基质中,金属Cu、ZnO和C之间作用紧密,ZnO与C之间存在Zn-O-C键作用能有效提高电子与空穴分离。其中苯甲酸作为碳源所形成的碳基质具有敏化作用提高ZnO可见光活性,且碳基质含有大量亲水基团(-OH、-COO-),有效提高一维Cu/ZnO/C在水中分散性。苯甲酸热解过程中释放的还原性气体将Cu2+还原为金属Cu,金属Cu的表面区域共振效应亦增强了ZnO的可见光活性。我们将不同温度下煅烧所得的一维Cu/ZnO/C催化剂用于可见光降解MB,实验表明：400。C下煅烧所得样品催化活性最且催化活性高于商业ZnO。3.以一维ZnCu(OH)BA-LDH为前驱体,无需其他修饰剂和还原剂,通过气固反应将层板间金属离子硫化,再经惰性气氛下的固态热解得到高分散的一维Zn1-xCu2xS/C纳米复合材料。XRD、XPS、HRTEM、FTIR等表征表明我们制得的Zn1-xCu2xS固溶体均匀分散于碳基质中,并且Zn1-xCu2xS与C之间存在M-O-C键相互作用,有利于电子在Zn1-xCu2xS与C之间传导,同时n1-xCu2xS与C的紧密结合很好的提高了Zn1-xCu2xS在空气中的稳定性。另外Cu2S作为一种窄带隙半导体在可见光区域有较强吸收,Cu2S与ZnS形成固溶体有效提高ZnS可见光区催化活性。我们通过可见光降解MB作为探针反应对制得的不同Zn、Cu比例的一维Zn1-xCu2xS纳米复合材料可见光催化活性进行研究,实验结果表明：Zn与Cu比为4：1时一维Zn1-xCu2xS/C纳米复合材料可见光催化活性最高。将不同Zn、Cu比例的一维Zn1-xCu2xS/C纳米复合材料应用于光电流测试,实验结果表明：Zn与Cu比为4：1时,一维Zn1-xCu2xS/C纳米复合材料光响应电流较大。
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB332;O643.36

【参考文献】

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1 ;Mild hydrothermal preparation of a layered metal hydroxide salt with microtube/rod morphology[J];Particuology;2010年03期

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本文编号：1155265