基于压电和热释电效应内建电场增强及其光催化性质的研究

发布时间：2017-11-08 08:24

  本文关键词：基于压电和热释电效应内建电场增强及其光催化性质的研究

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【摘要】：当今人类社会飞速发展,随之而来的环境污染及能源短缺问题愈发严重,寻找解决这两大问题的有效方法迫在眉睫。半导体光催化技术是一种新型现代化技术,可以将低密度的太阳能转化为化学能,应用在光解水产生氢能、降解污染物、CO2还原等方面,因此在解决能源短缺与环境污染这两大社会问题上具有很大的应用前景。半导体光催化材料能够吸收大于其带隙能量的光能,使价带上的电子受到激发跃迁到导带,同时在价带上留有等量空穴。光生电子和空穴分别迁移到材料表面,与相应的捕获剂反应生成羟基自由基或超氧自由基,从而发生氧化还原反应。因此,半导体光催化剂的性质决定了其光催化效率。但是,传统的半导体光催化材料存在两个关键性问题,即光响应范围窄和量子效率低,这也是导致光催化效率低下的主要因素,极大地限制了半导体光催化技术的广泛应用。对于材料的光响应问题,人们可以利用离子掺杂、构建异质结、等离子体效应以及探索新型光催化材料等方法,将材料的光响应拓宽至可见甚至红外部分。因此,提高材料的量子效率成为现今光催化研究的重点。经过探索,人们得出了很多提升光催化量子效率的方法,如半导体复合、贵金属负载等,但随着光催化技术的发展,这些方法的发展都存在一定的局限性。首先,通过半导体复合或贵金属负载形成的界面电场强度较小,作用范围窄,驱动力弱,对于光生载流子的分离作用有限。其次,尽管离子掺杂可以改变材料的能带及电子结构,但同时引入了复合中心。同时离子掺杂的效果受到各种因素如掺杂离子种类、掺杂量、掺杂位置等的影响,这需要我们做大量的实验去探索最优条件。基于此,我们期望寻找一种新型的方法提高材料光生载流子分离效率,进而提高光催化活性。光生载流子的分离本质上是电子和空穴朝着相反的方向移动,而电场的存在可以加速电子与空穴的反向分离。在一些外场作用下,某些材料能够产生极化电场,从而在晶体内部引入一个范围大、强度高的驱动力,从而更有效地促进载流子的分离,提高光催化量子效率。本论文主要介绍了氧化锌(ZnO)及锆钛酸铅(PZT)系列材料的制备、表征及其压光协同催化、热光协同催化的效果,通过对其内部晶体结构及性质的分析给出了超声场及温度场通过压电效应和二级热释电效应对其光生载流子分离的作用机理。本论文的主要内容分为五个章节：第一章首先介绍了光催化的机理、应用、发展中遇到的问题及当前的解决方法。针对目前解决方法的局限性提出了外场激发晶体内部极化场促进光生载流子分离的理论。其次介绍了材料的压电性和热释电性能,提出了如何利用外场激发极化场的解决方案。最后提出本论文的选题意义及研究方向。第二章是不同长径比的纳米氧化锌的制备、表征及压光协同催化性能的研究。首先采用一步回流法合成了氧化锌纳米片,用溶剂热法合成氧化锌纳米棒,通过改变溶剂从而改变氧化锌纳米棒的长径比。通过XRD、SEM及TEM确定了不同形貌的氧化锌的结构与微观形貌。所有的催化反应都是在10℃恒温条件下进行的。通过对三种氧化锌的压光协同催化降解MO与光催化降解MO效率的对比研究,我们得到了不同形貌的氧化锌受到超声场的作用是不同的,进而会产生不同的压电极化场。压电极化场与氧化锌的自发极化共同作用影响其光生载流子分离效率。第三章主要研究了不同组分的PZT固溶体的压电性质对光催化效率的影响。首先通过一步水热法得到了不同组分的PbZr1-xTixO3(x=0,0.25,0.48,0.7,0.9),通过XRD及SEM表征了材料的晶体结构及微观形貌,对其压光协同降解、光催化降解及超声催化降解MB的效果进行了对比研究,得出了压光协同催化降解MB增强效果与对应材料的压电常数之间的联系。从而提出了压电极化场可以改变光生载流子的分离效率从而影响材料光催化效果的机理。第四章主要研究了纳米级锆钛酸铅(PbZr0.44Ti0.5eO3)以及钛酸铅(PbTiO3)的二级热释电效应对其光催化效率的影响。首先用一步水热法合成了两种样品,通过XRD及SEM确定了样品的纯度及形貌。分别在20℃和50℃恒温条件下对其进行光催化降解MB活性分析,从而得出了其光催化活性与温度的关系。进而提出材料的二级热释电效应所产生的极化场可以改变其光催化性能的机理。第五章是总结与展望。总结了本文所有的工作所得的结论、创新点及目前存在的问题,为下一步的研究工作提出新的方向。
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1156364