聚羟乙基丙烯酰胺（PHEAA）分子刷的制备、表界面性质及应用研究
本文关键词：聚羟乙基丙烯酰胺（PHEAA）分子刷的制备、表界面性质及应用研究
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【摘要】：聚合物分子刷是指一端固定在材料表面或界面上的高密度聚合物分子链,具有制备方法简便、结构可调控性强等优势,目前已成为调控表面性质、实现表面功能化的重要手段之一,在表界面改性、纳米杂化材料、生物医药等领域展现了广阔的应用前景。聚羟乙基丙烯酰胺(PHEAA)分子刷作为一种新型亲水性聚合物刷体系,具有水合能力强、生物相容性好等特点,在生物防污、药物控释等领域展现了巨大的应用潜力。然而,针对该分子刷在表面润滑、水处理膜等领域的应用目前尚未开发。为此,本论文分别采用“graft from”和“graft to”两种方法制备了PHEAA分子刷,对其表面润滑、摩擦磨损特性及在水处理膜中的应用进行了深入研究。论文首先采用表面原子转移自由基聚合(SI-ATRP)制备了厚度可控的PHEAA分子刷,采用椭圆偏振光谱、原子力显微镜(AFM)对分子刷厚度和表面形貌进行了表征,并采用摩擦损耗试验机测定了分子刷在水中的摩擦系数,结果发现:PHEAA分子刷表面形貌和水合特性取决于分子刷厚度,而表面形貌和水合特性又共同影响表面润滑性能。当分子刷很薄时(10 nm),其分布呈岛状结构,表面粗糙,随着厚度增加,分子刷接枝变得致密,表面变平整。对于水合性质,当分子刷厚度增大时,分子量增大,分子内氢键相互作用导致表面水合性能下降。表面形貌和水合特性的共同作用使得很薄和很厚的分子刷表面摩擦系数均较高,当厚度适中时(~20 nm),PHEAA分子刷的水中摩擦系数最低,约为0.013,接近超润滑状态。为提高分子刷在润滑过程中的抗压性及耐磨性,本论文提出了制备具有交联结构分子刷的策略。为此,在PHEAA分子刷的制备过程中,引入不同含量的交联剂从而得到具有不同交联密度的分子刷,并对PHEAA交联分子刷的表面形貌和润滑性能特别是抗压性及耐磨性进行了研究。结果表明,交联剂的加入致使表面粗糙度增加,因此水接触角有所降低,但表面摩擦系数明显增大(~2.0)。而交联分子刷在摩擦测试过程中的抗压性及耐磨性显著提高,在负荷作用下,交联分子刷的形变小,且交联网络中的水分子会被挤出来进而在表面形成一层水润滑膜,因此,摩擦系数随着载荷的增大而降低,与未交联分子刷截然相反。此外,交联分子刷的耐磨性也大大提高,在2000 s的持续摩擦过程中,交联PHEAA分子刷的摩擦系数保持稳定,而未交联分子刷的摩擦系数则在700 s时迅速增大。利用PHEAA分子刷优异的水合特性,本论文将其用于聚丙烯水处理膜的表面改性,提高其抗生物污染等特性。为提高实用性,我们利用仿生粘附结合“graft to”的方法实现PHEAA分子刷在聚丙烯膜上的接枝。具体地,首先采用可逆加成-断裂转移自由基聚合方法(RAFT)合成了不同链长度的PHEAA聚合物,再通过硼氢化钠将PHEAA链末端的硫酯键还原成巯基。在碱性溶液下,将多巴胺沉积在聚丙烯膜表面形成聚多巴胺膜,最后通过巯基与聚丙烯膜表面多巴胺的不饱和双键发生迈克尔加成反应实现PHEAA的接枝。采用紫外分光光度计(UV)、视频光学接触角测定仪、扫描电子显微镜电镜(SEM)、水通量测定仪等表征手段对改性PP膜的表面及膜孔结构、水通量及抗蛋白质污染等性能进行了表征,重点考察了PHEAA分子刷的链长对接枝量、PP膜亲水性及抗污性能的影响。研究发现,通过多巴胺沉积和加成反应能够实现PHEAA在PP表面的接枝,接枝量与PHEAA的链长有关,接枝了PHEAA的PP膜亲水性明显提高,导致膜水通量和抗蛋白质污染性能大幅度提高,当采用链长为200的分子刷时,蛋白质污染后水通量恢复率可达72%。
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O631
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