SAPO-11和SAPO-34沸石的合成及其催化性能研究

发布时间：2017-11-14 07:12

  本文关键词：SAPO-11和SAPO-34沸石的合成及其催化性能研究

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【摘要】：微孔沸石由于其较高的比表面积、规则的孔道、良好的水热稳定性与择形性等优异特性,在石油工业生产中作为催化剂或者催化剂的载体,广泛的应用于炼油工艺和石油化工等相关行业。但是由于其自身的限制,其孔径较小,对于一些大分子不利于其传质与扩散,限制了其在催化领域的应用。介孔分子筛(MMS)与微孔沸石相比,具有更大的比表面,其孔径也较大,为有机大分子参与反应提供了有利的空间,其择形性也有显著的增加,在石油化工生产中具有很好的优势。但是介孔分子筛的缺点在于其较低的酸性和水热稳定性影响了其催化性能,限制了在催化领域的应用。因此,如果能够合成出兼具微孔沸石的酸性与择形性特征和介孔分子筛的优异的孔径与比表面积的新型沸石材料,在相关的工业生产中将会有很大的应用前景。SAPO-11是具有三维骨架结构(AEL),孔结构由非交叉的椭圆十元环组成,其酸性和传统的沸石有很大的不同。SAPO-11以其独特的孔道结构和可调变的酸性,在正构烷烃异构化反应中具有较高的活性和选择性,是目前选择性和稳定性最好的催化剂之一。本文通过采用水热法合成SAPO-11分子筛,改变合成的温度、原料、晶化时间等,探讨不同因素对反应产物的影响。本文通过使用拟薄水铝石为原料,探讨以廉价的二乙胺作为模板剂,与常用的二正丙胺(DPA)、二异丙胺(DIPA)为模板剂相比较,合成出的SAPO-11分子筛具有较大的比表面和孔容。SAPO-34分子筛是系列微孔结构的SAPO磷酸硅铝分子筛中的一种,SAPO-34分子筛表面酸性适宜,具有良好的热/水热稳定性,对乙烯和丙烯有很好的选择性,是甲醇制烯烃(MTO)反应的最佳催化剂之一,甲醇制烯烃是一个典型的气-固非均相反应,当以SAPO-34分子筛为催化剂时,分子筛孔道内极易因内外扩散阻力而产生积炭,加上甲醇制烯烃反应本身的强放热特性,从而导致催化剂快速失活,单程寿命很短,另外用于合成高性能SAPO-34分子筛模板剂四乙基氢氧化二胺价格昂贵。提高SAPO-34分子筛的催化性能和降低模板剂成本是亟待解决的问题。一个重要的解决途径就是通过改变分子筛的合成条件如原料配比、温度,改变模板剂的种类,寻找高性能的SAPO-34催化剂。本文致力于寻求廉价的模板剂与二乙胺混合,以拟薄水铝石为铝源,磷酸为磷源,硅溶胶为硅源,使用常规水热合成法,探讨合成条件,合成具有高比表面、较大的介孔孔径和孔容的SAPO-34分子筛,并对SAPO-34分子筛进行表征。
【学位授予单位】：温州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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