钼基化合物与碳复合载体载铂电催化剂的构建及性能研究
本文关键词：钼基化合物与碳复合载体载铂电催化剂的构建及性能研究
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【摘要】：直接甲醇燃料电池(Direct Methanol Fuel Cell,DMFC)是目前最有应用前景的便携式电子设备和电动汽车的能源候选。这主要是由于它以甲醇为燃料,来源广泛,能量密度高、可循环使用、方便存储和运输。然而DMFC阳极Pt催化剂仍然存在着一些缺陷,如:Pt的成本高、易被毒化和载体抗腐蚀能力差等问题,这些都制约了其大规模的商业化。有研究表明,将Mo的化合物与碳复合载体引入DMFC阳极催化剂中可有效改善上述问题。因此,本论文分别通过制备MoO3纳米棒、对MoO3纳米棒进行Ce掺杂和制备MoS2纳米颗粒的方法以期提高催化剂的性能,并通过对上述三种钼基化合物与碳复合作为复合载体进行电化学测试,研究其对甲醇电化学氧化性能的影响。(1)以仲钼酸铵为钼源,采用水热法制备MoO3纳米棒。通过考察水热反应时间和温度的条件对于产物形貌的影响来确定制备MoO3纳米棒的最佳条件。实验结果表明:反应温度为180℃,反应时间为24 h的条件下,制得MoO3纳米棒产物长度约为6μm,宽度约为250 nm。通过电化学测试手段考察Pt/MoO3纳米棒 C催化剂的甲醇电氧化活性,测试结果表明Pt/MoO3纳米棒 C催化剂以其电流密度为442mA mg 1且良好的抗CO中毒能力和稳定性表现出优异的电化学催化性质。(2)为进一步增强MoO3纳米棒的助催化作用,本文制备了不同Ce/Mo摩尔比的CeO2-MoO3复合纳米棒,通过SEM表征结果表明制得复合纳米棒表面粗糙不平,长度约为2μm,宽度约为330 nm。Raman和XPS等表征结果表明,Ce的引入增加了MoO3的氧空穴和氧缺陷,从而有助于其助催化作用的进一步增强。然后,改变Ce/Mo摩尔比例将其与Vulcan XC-72碳混合担载Pt催化剂。结果表明,当Ce/Mo摩尔比为0.20:0.80时,催化剂以其电流密度为585 mA mg 1且良好的抗CO中毒能力和稳定性表现出优异的电化学催化性质。(3)以仲钼酸铵作为钼源,硫脲、去离子水分别作为还原剂和溶剂,采用水热法制备MoS2纳米材料。将制备的MoS2纳米材料与Vulcan XC-72碳混合担载Pt催化剂。在本课题组以往研究的基础上,本文还制备了Pt/CeO2-CuO C催化剂,研究两种催化剂的甲醇电氧化性能。结果表明:Pt/MoS2 C和Pt/CeO2-CuO C催化剂均表现出了增强的甲醇电氧化活性,且具有较高的抗CO中毒能力和稳定性。而Pt/MoS2 C催化剂对甲醇电氧化性能的提高更加明显,这可能是由于MoS2自身的特殊性质和结构决定的,如MoS2具有稳定的物理化学性质以及类似于石墨烯的结构,具有高度的各向异性,所以比氧化物纳米材料表现出了优异的电化学性能。
【学位授予单位】：黑龙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
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4 魏s，
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