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含Ca化合物对钒钛基SCR催化剂脱硝活性的影响

发布时间:2017-11-14 20:48

  本文关键词:含Ca化合物对钒钛基SCR催化剂脱硝活性的影响


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【摘要】:氮氧化物(NO_x,硝)作为大气主要污染物之一,对人类健康、农业生产、自然生态环境等造成严重危害,国家从十一五即开始NO_x减排工作。NO_x主要来源于以煤炭为主的燃烧,约占排放总量的60%,近年来,生物质燃烧排放的NO_x亦日趋增多。国内外实践表明,以NH_3为还原剂、V_2O_5/TiO_2为催化剂的选择性催化还原(SCR)脱硝技术的NO_x脱除率和N_2选择性较高,目前应用最广。V_2O_5/TiO_2基催化剂通常操作于400℃左右以避免硫铵盐沉积而导致失活,因此催化剂床层通常置于除尘器之前,导致其在高温高灰条件下运行。由此看来,催化剂就会不可避免的一直处于粉尘的不断冲刷、堵塞以及化学腐蚀当中。众多数据表明,烟气中的碱金属、碱土金属、磷、砷等粉尘均可能致使催化剂发生中毒而失活。为了缓解催化剂中毒,提高催化性能和延长催化剂使用寿命,认识不同粉尘对催化剂中毒的机制十分必要。鉴于现阶段国内外对碱土金属中毒机制研究较少,尤其缺乏烟气中SO_2、CO_2和水汽等对碱土金属中毒影响的现状,本文以CaCl_2、CaCO_3和CaO为碱土金属化合物代表,在此方面进行了详细研究,同时对比了浸渍(标记为Imp)和固体扩散(标记为Dif)两种实验室中毒方法的差别,以期模拟催化剂实际运行条件下脱硝活性的变化情况。主要得出以下结论:1.随着CaCl_2/V摩尔比的增加,催化剂的脱硝活性呈下降趋势,因为CaCl_2降低了催化剂中活性组分的V的氧化能力,钝化了表面B酸强度,减弱了氨吸附;相同时间内,中毒物粒径越小,中毒程度越深。2.相同Ca/V条件下,中毒方法对催化剂的毒害程度为:扩散法浸渍法,不同中毒方法会造成催化剂表面的CaCl_2分布程度产生差异,其中扩散中毒催化剂有比较明显的团聚。3.Ca/V相同的条件下,三组分对催化剂的毒化程度为:CaCl_2、CaCO_3 CaO,三种组分(CaCl_2、CaCO_3和CaO)都钝化了催化剂表面的B酸强度,但Cl-会与V相互作用致使活性组分流失破坏。4.CO_2和SO_2均可以通过提高表面B酸强度和增加催化剂表面活性氧比率来促进催化剂的脱硝性能,但Ca的存在一定程度上会掩盖CO_2的促进作用。
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36

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本文编号:1186942

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