乙醇与水簇合物相互作用的理论研究

发布时间：2017-11-14 21:20

  本文关键词：乙醇与水簇合物相互作用的理论研究

  更多相关文章： 分子间相互作用 密度泛函理论 乙醇-水簇合物 热力学 多体效应

【摘要】：本文在密度泛函方法ωB97X-D/Def2-TZVPP结构优化的基础上,采用ωB97X-D/Def2-TZVPPD和HF-3c方法对乙醇-水簇合物的结构特征、多体效应以及热力学性质进行了详细分析与研究,并与纯水簇合物、纯乙醇簇合物进行比较。研究表明:在乙醇-水簇合物中,当水分子数目n=2,3,4时,准平面环状结构具有较高的稳定性,但是随着水分子数的增加,n4时乙醇与水三维笼状结构的能量较低。OH…O键与CH…O键的协同作用大大增强了簇合物结构的稳定性。热力学函数的计算结果表明:当n=3或4时,复合物按水分子数的平均结合能强度显著地高于其它比例下的复合物,优化的结构结合得更加紧密。仅在乙醇-水气相中,当水分子数目n=3或4时簇合物的Gibbs自由能明显低于其它比例下的簇合物。如果考虑到溶液中的情况,那么它们在自然的条件下自发形成的可能性非常大,而水分子数目n=1,2,5时簇合物自发形成的难度则会大些。在液相条件下的情况则需要更进一步的研究。多体作用研究表明:在乙醇-水簇合物中,二体作用能在总作用能中占主导作用,约70%~87%左右。三维笼状结构为多体协同作用的实现提供了良好的条件。虽然二体、三体作用能对于簇合物结构的稳定都有着非常重要的影响,但它们都不能单独反映乙醇-水簇合物的相对稳定性。只有全面、综合地考虑二体、三体作用能才能更好地反映簇合物结构的变化。在这些簇合物中来自于四体和更高阶作用能的贡献几乎可以忽略不计。
【学位授予单位】：贵州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641.1

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本文编号：1187074