钨酸铋基可见光催化剂的设计、合成及其光催化机理研究

发布时间：2017-11-17 12:10

本文关键词：钨酸铋基可见光催化剂的设计、合成及其光催化机理研究

【摘要】：近年来,Bi2WO6因其在能源、污水处理以及有机合成等领域的重要应用而备受关注。然而,受制于较短的吸收波长和较高的电子-空穴复合几率,目前报道的Bi2WO6材料距离其实际应用仍存在较大差距。以光催化剂在偶氮染料污水处理中的应用为背景,从提升光催化剂催化活性的角度出发,通过形貌控制、异质结构的构建等方法设计了一系列基于Bi2WO6的可见光催化剂。研究了其对偶氮染料罗丹明B的催化降解性能,并提出了相应的催化机理。论文的主要内容包括以下方面:(1)NH4F辅助条件下Bi2WO6纳米结构的形貌控制性合成:以NH4F为形貌控制剂,通过对反应过程中氟离子浓度的控制,在水热条件下实现了Bi2WO6(如:花状、饼状等)纳米结构的形貌控制性合成,提出了基于动力学调控的生长机制。对不同形貌Bi2WO6纳米结构在可见光下的催化活性进行了研究。结果表明,Bi2WO6纳米结构的形貌对其在可见光区的催化性能具有较大的影响。进一步的研究显示,不同样品在光催化性能上的不同主要来源于其表面对罗丹明B吸附性能的差异。(2)从扩展光吸收范围和抑制电子-空穴复合几率的角度出发,以MPA(3-巯基丙酸)为表面修饰剂,设计、合成了一系列基于Bi2WO6纳米结构的复合光催化剂Bi2WO6/MS(M=Cd、Zn、Sn、Ag等)。产物的漫反射光谱表明,所合成的Bi2WO6/MS异质结构带隙变窄,光吸收范围增加。产物的PL谱以及光电效率测试显示所得产物较之复合前,电子-空穴复合几率明显降低。较之Bi2WO6纳米结构,所制备的复合光催化剂在罗丹明B的降解过程中催化活性均显著增强。自由基捕获实验显示,光催化过程中起氧化作用的主要活性物种为光生空穴。(3)针对二元复合光催化剂氧化电位偏低的问题,设计合成了具有较高氧化电位的三元Z型复合光催化剂Bi2WO6/Ag X/Ag(X=Br、I)。光催化实验结果显示,此类复合光催化剂的光催化活性较之未复合以前明显提升。光催化活性的提升主要归结于Ag原子的表面等离子体共振效应,Z型复合结构的形成。两者的协同作用使得光生空穴的点位升高,电子-空穴复合几率降低,从而导致复合催化剂催化效能的提升。采用草酸铵、苯醌、硝酸银、正丁醇作为捕获剂探究了光催化过程的机理,结果表明,光催化过程中主要的活性物种为超氧负离子。所制备的Z型复合光催化剂的氧化性与普通的二元复合光催化剂相比有了明显的升高,且对罗丹明B的光催化降解效率与普通的二元复合光催化剂相比也有了明显的提高。
【学位授予单位】：聊城大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

【参考文献】

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