乙异羟肟酸与U、Np、Pu配合物的结构和热力学性质的密度泛函理论研究

发布时间：2017-11-18 13:27

  本文关键词：乙异羟肟酸与U、Np、Pu配合物的结构和热力学性质的密度泛函理论研究

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【摘要】：采用密度泛函理论(DFT),在B3LYP/RECP/6-31G(d,p)水平对U(Ⅵ)、U(Ⅳ)、Np(Ⅳ)、Pu(Ⅳ)与乙异羟肟酸(AHA)摩尔比为1∶1和1∶2配合物的结构和热力学参数进行了研究。结构计算发现,M-O键键长随原子序数增加而减短,对配合物进行自然轨道分析(NBO)发现,M和AHA的摩尔比为1∶1的配合物中M-O键是明显的离子键,共价成分很少,在1∶2配合物中M-O键共价成分增加。对配位反应的热力学参数进行计算发现,金属离子与AHA配合物的稳定性依次为Pu(Ⅳ)Np(Ⅳ)U(Ⅳ)U(Ⅵ),理论计算结果与实验测量得到的稳定常数顺序一致。
【作者单位】： 中国原子能科学研究院放射化学研究所;
【分类号】：O641
【正文快照】： 乙异羟肟酸(AHA)以其分子量小、亲水性强、无盐试剂、对四价锕系元素配合能力强等特点,在先进后处理流程的研发中具有良好的应用前景[1-2]。AHA具有还原性,能够控制镎和钚的价态,它可以选择性地将高价钚还原为Pu(Ⅳ)[3-4],也可以将NpO2+2选择性地还原为难以被萃取的NpO+[3]2。

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本文编号：1199960