金属纳米粒子功能化氧化硅中空球材料的制备与催化性能研究
本文关键词:金属纳米粒子功能化氧化硅中空球材料的制备与催化性能研究
【摘要】:中空球型纳米材料的独特结构使其在催化、光学、电学、生物医学等诸多领域显示了潜在的应用价值。在催化领域,中空球型纳米材料作为纳米反应器和传统的担载型催化剂相比具有独特的性质。本论文主要围绕小尺寸中空球催化材料的合成与催化性能开展了研究工作,考察了材料的结构形貌和表面性质对其催化性能的影响,取得下述主要结果:1)以小尺寸氧化硅纳米中空球为载体,成功制备出负载1-2 nm金纳米粒子粒径尺寸的固体催化剂,并表现出了优异的热稳定性,即使经过350 oC高温处理后,纳米粒子尺寸并没有明显改变。该固体催化剂在苯乙烯氧化反应中表现出了较好的反应活性,转化率高达45.6%,选择性高达68.6%。此外,固体催化剂能够循环使用8次以上,并保持高转化率和选择性。研究结果表明这种具有小的粒子尺寸,且孔壁中为微孔结构,内部含有纳米空腔形貌的中空球材料为载体,是一种简单有效的稳定纳米粒子的方法与途径,在稳定Au纳米粒子显示出潜在的应用前景。2)利用F127单胶束为模板剂,通过PTMS和TMOS共缩聚的方法成功地制备出了内外表面性质可调的介孔氧化硅中空球材料(18±2 nm)。研究发现,在制备材料过程中PTMS/TMOS比例小于1/3时,苯环基团可选择性地进入到材料的内表面,而TMOS主要在F127模板剂的亲水区域周围缩聚,可形成内表面疏水外表面亲水独特表面性质的中空球材料。当PTMS/TMOS比例进一步提高时,苯环基团同时可以进入材料的内表面和外表面,形成内外表面疏水性的材料。以不同表面性质的材料为载体负载Pd纳米粒子制备的固体催化剂在催化4-硝基苯酚水相加氢反应和卞醇的水相氧化反应中均表现出了优异的反应活性。其中,内表面疏水或是内外表面均疏水的中空球材料的催化活性均高于亲水性的纯中空球材料。
【学位授予单位】:西华大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36
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,本文编号:1201958
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