Co-ZIF-67和Co-PMIDA催化水氧化性能的研究

发布时间：2017-11-22 07:13

  本文关键词：Co-ZIF-67和Co-PMIDA催化水氧化性能的研究

  更多相关文章： 水氧化 钴配合物 光催化 水氧化稳定性

【摘要】：氢气被认为是最清洁的燃料,而光催化水分解产生氢气和氧气被认为是最有前途的能量转换途径。水分解分为水还原和水氧化两个半反应,其中水氧化需要经历四电子氧化过程,被认为是制约水分解的瓶颈。因此开发高效的水氧化催化剂(WOCs)对于获得廉价能源具有重要意义。近些年来,围绕着非贵金属(Fe、Co、Ni、Cu等)水氧化催化剂的研究越来越多,这类催化剂虽然能够达到较高的转化频率(TOF)和产氧效率,但是同样存在着稳定性较差等问题。本文中,合成了两种钴配合物(Co-ZIF-67和Co-PMIDA),针对其在催化水氧化方面的性能进行了系统的研究,着重考察了催化剂催化活性和稳定性,具体研究工作如下:1、合成和表征了钴基有机框架(Co-ZIF-67),系统考察了催化剂的尺寸和用量,缓冲溶液体系、pH、电子牺牲受体的浓度对水氧化反应的影响,发现在pH=9.0,80 mM硼砂-硼酸缓冲溶液中,光敏剂为1 mM[Ru(bpy)3](ClO_4)_2,40 mM S_2O_8~(2-)产氧量最大,为117.2μmol,TOF为0.0035 s-1。结合多种技术手段动态光散射(DLS)、液相质谱(LC-MS)、紫外可见光谱(UV-vis)、X-射线光子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM))对催化剂的稳定性进行了充分的考察。结果表明,Co-ZIF-67是有效的分子水氧化催化剂。2、考察了Co-ZIF-67的电催化水氧化稳定性,通过电流-时间曲线(I-T)、线性循环伏安(LSV)、X-射线光子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)对催化剂的电催化水氧化稳定性进行了充分的考察。结果表明,Co-ZIF-67在电催化水氧化条件下同样具有较好的稳定性。最后,通过理论计算,模拟了水氧化发生的可能机理,表明Co-ZIF-67可以有效的催化水氧化反应的进行。3、合成和表征了(H_3O)_6·[Co_4(H_2O)_4(HPMIDA)_2(PMIDA)_2]·2H_2O(Co-PMIDA),考察了催化剂的浓度和pH对水氧化反应的影响,在pH=9.0,80 mM硼砂-硼酸缓冲溶液中,催化剂浓度为2.0μmol,产氧量为13.23μmol。通过动态光散射(DLS)、液相质谱(LC-MS)、紫外可见光谱(UV-vis)、陈化实验对催化剂的稳定性进行了充分的考察。对比了不同催化活性物种依赖环境变化,而表现出的不同催化活性,排除了Co~(2+)(aq)、CoO_x催化可能性。
【学位授予单位】：新疆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1213856