多形貌NiO基催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能研究

发布时间：2017-11-25 10:14

  本文关键词：多形貌NiO基催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能研究

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【摘要】：研究甲烷深度氧化催化反应不仅有利于解决环境问题而且可以促进能源的有效利用。开发低成本、高性能的甲烷深度氧化催化剂是当前的研究热点。本文针对甲烷的深度氧化反应,研究了具有高活性、高稳定性和抗水性能的非贵金属NiO催化剂。采用N2吸附脱附、XRD、H_2-TPR、SEM、XPS、TEM、O_2-TPD等表征方法,探讨了其物理化学性能与反应性能之间的关系,并取得了如下重要结果:1.采用沉淀法,利用不同的沉淀剂制备了NiO-NaOH、NiO-NH3.H_2O和NiO-Na2CO3三种催化剂,并用于甲烷的深度氧化反应。其中NiO-NaOH具有最优的反应性能,与0.5wt.%Pd/Al_2O_3催化剂的活性相当。结果表明,NiO-NaOH为介孔片状结构,具有最大的表面积、最好的氧化还原性能和最多的活性氧,因此该催化剂具有最佳的催化性能。另外,无论在高空速还是低空速时,NiO-NaOH催化剂都表现出优良的抗水稳定性。2.通过不同合成方法制备了纳米花状的Ni O-PEG、NiO-PVP,并用于甲烷的深度氧化。发现NiO-PEG具有最优的反应性能,与1wt.%Pd/Al_2O_3催化剂的活性相当。结果表明,NiO-PEG的最佳催化性能可归因于其最大的比表面积、最高的氧化还原性能和最多的活性氧。同时,随着焙烧温度的升高,NiO颗粒增大、比表面积下降以及还原性能降低,因而导致催化剂NiO-PEG的活性明显下降,但其活性仍高于NiO-Cal.催化剂。另外,NiO-PEG催化剂都表现出优良的抗水稳定性。3.共沉淀法合成一系列的Ni_(1-x)Al_x催化剂,发现Al的加入导致其甲烷氧化活性降低,可能原因是Ni与Al的强相互作用降低了其催化活性;采用浸渍法合成x wt.%NiO/Al_2O_3催化剂,发现NiO负载量的增加提高了其甲烷催化的活性,可知NiO是甲烷深度氧化的活性中心。另外,不同方法、不同载体制备的一系列Ni:M(Al或Si)=2:8催化剂,发现不同方法制备的NiO催化剂的活性顺序为NiO-NaOHNi0.8Si0.2-PM≈Ni0.8Si0.2-IMPNi0.8Al0.2-PMNi0.8Al0.2-IMPNi0.8Al0.2-C P。结果表明,导致不同催化剂活性差异的原因是:惰性载体SiO_2与活性中心之间没有强的相互作用;而Al_2O_3载体与活性中心之间有强的相互作用,并且这一强相互作用,可明显降低催化剂活性中心的氧化还原性能。
【学位授予单位】：南昌大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1225657