窄带隙半导体光催化剂光催化选择性氧化芳香醇为芳香醛的研究

发布时间：2017-12-02 00:09

  本文关键词：窄带隙半导体光催化剂光催化选择性氧化芳香醇为芳香醛的研究

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【摘要】：通过水/溶剂热方法,制备一系列ZnIn2S4窄带隙半导体光催化剂,在此基础上,通过加热回流和微波法制备一系列NiS负载的ZnIn2S4光催化剂(NiS/ZnIn2S4)。采用XRD,XPS,SEM,TEM,UV-Vis DRS以及电化学等一系列测试,对制备催化剂的结构,组成,形貌,光学性能以及电化学性质进行系统地表征。以选择性氧化芳香醇到芳香醛作为探针反应,研究合成材料的光催化性能。结果表明:不同溶剂合成的ZnIn2S4催化剂都表现出优异的光催化性能。而且,与其他溶剂(甲醇,水,乙二醇)制备的催化剂相比较,乙醇制备的ZnIn2S4(ZIS-EtOH)表现出最佳的光催化性能。通过催化剂合成机理的探究,我们可以得到不同溶剂合成的催化剂导致其微观结构存在差异,从而影响催化剂的比表面积和{0001}晶面的暴露程度,进而影响催化剂在光催化选择性氧化芳香醇到芳香醛的催化性能。由HR-TEM图可知,合成的ZnIn2S4催化剂存在暴露的{0001}晶面。通过消除剂实验可以得到,光生空穴(h+)及超氧自由基(.O2-)为光催化选择性氧化芳香醇为相应芳香醛反应过程中主要的氧化活性种类。更重要的是,六方晶相的ZnIn2S4暴露的{0001}晶面能够富集光催化反应过程中产生的光生空穴(h+),从而有效地抑制光生电子-空穴的复合,进而提高其光催化活性。因此,我们可以合理推测六方晶相的ZnIn2S4中{0001}晶面暴露的程度是影响催化剂催化性能的主要因素,最后提出一个可能的光催化反应机理。从NiS/ZnIn2S4样品的研究中可以得到,随着NiS负载量的增加,光催化选择性氧化芳香醇到芳香醛的活性都得到提高,当NiS的负载量为1 wt.%时,NiS/ZnIn2S4光催化剂表现出最佳的光催化活性。实验结果表明,NiS负载能够有效抑制光生电子-空穴对的复合,从而提高催化剂的催化活性。因此,光催化选择性氧化芳香醇的催化活性主要取决于本体催化剂与助催化剂的协同作用。
【学位授予单位】：淮北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1242930