微波辅助快速合成石墨烯基氧还原催化剂及其催化性能研究

发布时间：2017-12-04 17:11

  本文关键词：微波辅助快速合成石墨烯基氧还原催化剂及其催化性能研究

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【摘要】：燃料电池具有高效、零污染等特点,是未来可替代化石燃料发电的主要装置。阴极氧化还原反应缓慢,历程复杂,即便在做好的催化剂表面反应,交换电流密度依然很低。目前商业化的铂催化剂存在耐久性差,易中毒等缺陷,铂金属本身稀缺,价格高昂等问题。杂原子掺杂石墨烯表现出优越的耐久性和抗中毒能力,以及优越的催化活性,可以极大地降低燃料电池的成本。掺杂石墨烯的合成方法一般是将杂原子源与氧化石墨烯一起在高温下处理,氧化石墨烯失去含氧基团掺杂进入杂原子。本文分别将双层多孔的还原氧化石墨烯与三聚氰胺和对甲苯磺酸混合研磨,在微波辅助快速合成氮、硫掺杂石墨烯。并以双层多孔还原氧化石墨烯与掺杂石墨烯为纳米颗粒的载体,比较研究石墨烯基催化剂负载铂前后的催化性能。双层多孔氧化石墨烯通过在微波辅助下快速加热颗粒均匀的氧化石墨烯粉末使其膨胀而得到。而氧化石墨烯是由改进的Hummers法制备,本文通过引入超声过程加快其插层反应,并在离心洗涤得到中性的氧化石墨烯溶液后,再次使用超声分散氧化石墨烯水溶液,使用小型喷雾干燥仪,干燥得到颗粒均匀的氧化石墨烯粉末。然后使用微波辅助快速升温使得氧化石墨烯表面的含氧基团与部分连接的碳分解,得到双层多孔的还原氧化石墨烯。氮、硫掺杂石墨烯的催化性能研究发现,还原氧化石墨烯与三聚氰胺的质量比为5:1时,微波辅助法制备的氮掺杂石墨烯(NG-1)在碱性介质中催化活性最好,转移电子数为3.84左右,很接近高效的四电子催化进程,是因为NG-1的缺陷度最大。对于氮掺杂石墨烯,缺陷度越大,转移电子数越大。而硫掺杂石墨烯(SG-5)的最大转移电子数虽为1.87,但Raman光谱分析得知,SG-5的缺陷度为1.65,因此SG-5的催化性能较差。负载纳米颗粒后,石墨烯基铂催化剂的转移电子数都增加了,影响最大的是SG-1,从1.31增加到3.33,影响最小的是NG-1,仅从3.84增加到4.02。表明在NG-1与Pt基催化剂的催化性能接近,因此NG-1是潜在的替代铂基催化剂的非金属氧还原催化剂。
【学位授予单位】：深圳大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1251703