石墨烯基阴极电催化材料的理论设计与制备

发布时间：2017-12-11 08:10

  本文关键词：石墨烯基阴极电催化材料的理论设计与制备

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【摘要】：环境污染和能源短缺是当今社会亟待解决的难题。研发新能源是解决上述问题的有效途径。染料敏化太阳能电池(Dye-sensitized solar cells,DSCs)有很多优势,如成本低、效率高等。目前,DSCs的光电转换效率已超过14%,表现出较好的产业化前景。燃料电池(Fuel cells, FCs)是将燃料的化学能直接转化为电能的能量转换装置,具有清洁、高效、原料来源广等优势。然而,这两种新能源器件的大规模应用目前都受限于阴极还原反应催化剂的性能与成本问题。目前DSCs和FCs中最常用的阴极材料是贵金属铂(Pt),然而Pt储量有限,价格昂贵,易被电解质腐蚀,阻碍了电池的应用与发展。因此研发非贵金属阴极催化材料势在必行。本文以设计合成高效石墨烯基阴极催化剂为目标,采用理论预测与实验相结合的方式,利用密度泛函理论(DFT)深入系统探索阴极还原反应机理,理论筛选性能优异的催化剂。在此基础上,实验合成催化剂,结合现代谱学显微技术和电化学方法考察催化剂的性能,考察并验证反应机理,为高效催化剂的设计提供理论和实验指导。主要研究内容如下：(1)采用DFT计算碘还原反应(IRR)机理和催化剂火山图。计算结果表明碘离子与催化剂之间的电子转移是IRR反应的速控步。进一步通过火山图筛选出乙二胺功能化石墨烯(AFG)具有合适的结合能和较高的催化活性。随后采用水热法合成出AFG,结合SEM、TEM、FTIR、Laman、XPS等结构表征,其具有无序多孔的网状结构。进而将其作为对电极组装成DSCs,获得了7.39%的光电转换效率,接近传统的Pt(7.84%),表明AFG能够成为一种有潜力的Pt替代材料应用于DSCs中。(2)采用DFT计算氧还原反应(ORR)机理和催化剂火山图。计算结果表明氧离子与催化剂之间的电子转移是ORR反应的速控步。进而通过火山图筛选出氨基化石墨烯(ANG)具有合适的结合能和较高的催化活性。随后在温和的实验条件下合成出ANG,结合FTIR、Laman、XPS等分析方法对其进行了结构表征。该催化剂的起始氧还原峰电位为-0.13 V (vs.Ag/AgCl),峰电流为137 mA·cm-2,接近商业Pt/C催化剂,即／ANG是一种新型的非Pt阴极催化材料。(3)利用存储量富足的褐煤作为碳源,选取简易、有效、绿色的方式来合成石墨烯量子点(GQDs)。得到的GQDs粒径分布在1-3 nm范围内,在紫外光(365 nm)的照射下可以发出明亮的蓝光,并对其做了结构表征,基于其表面丰富的含氧基团,可进一步对其进行氮元素的掺杂及功能化修饰,从而可以探索其在光电催化领域的应用。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM914.4

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本文编号：1277710