氮化钨（钼）在碳载体上的限域生长及其电催化应用

发布时间：2017-12-12 02:37

  本文关键词：氮化钨（钼）在碳载体上的限域生长及其电催化应用

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【摘要】：电催化技术为解决环境和能源问题提供了契机。高效催化剂的设计是电催化反应的核心。相对于经典Pt基催化剂来说,过渡金属氮化物价格便宜,耐腐蚀性强,在电催化反应中有重要的应用价值。小尺寸的氮化物有利于活性位点的暴露和催化性能的提高。因此,合成小尺寸高分散的过渡金属氮化物具有重要的意义。基于以上分析,本论文的研究主要包括以下三个方面:(1)我们开发了有效的1-甲基咪唑固定方法,将磷钨酸分子簇(PW12,钨源)与CNTs(载体)有效结合在一起,经过烧结氮化,实现了WN粒子和CNTs的有效复合及对WN粒子尺寸的调控(2 nm、3 nm、4 nm)。这种有效复合源于1-甲基咪唑与POMs及CNTs间强的配位作用。所得的WN/CNTs具有好的HER催化活性和显著的增强Pt催化MOR的活性。此外,该方法法亦可制备小尺寸WN粒子与r GO复合体(WN/r GO)。(2)1-甲基咪唑固定策略操作简单,具有很好的普适性,我们对这种方法进行了系统的拓展。成功实现了多种小尺寸高分散的过渡金属氮化物粒子(WN/Mo2N)与各种碳载体(碳管/炭黑)的有效复合。并将制备的二元及三元催化剂应用于HER。其中,三元催化剂展示出了优异的催化活性及稳定性。这应该归功于两种过渡金属氮化物间的协同作用。(3)采用二氢二胺为碳源,利用其与PW12之间的相互作用,通过氮化合成了WN/GC,实现了小尺寸WN与薄碳层的紧密接触。碳层使得复合物有较好的导电能力,有利于WN/GC在MOR反应中助催化能力的提高。结果表示,Pt-WN/GC催化剂拥有非常好的甲醇氧化性能(928 m A mg-1Pt)及抗CO中毒能力。
【学位授予单位】：黑龙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1280876