Pd基催化剂的低浓度甲烷催化燃烧实验研究

发布时间：2017-12-13 07:24

  本文关键词：Pd基催化剂的低浓度甲烷催化燃烧实验研究

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【摘要】：甲烷(CH4)是一种清洁能源,具有能量密度高、气体污染物排放低、来源广泛等优点。同时,CH4的温室效应约是等量CO2的20倍。CH4的人为排放主要是在开采煤矿的过程中,从矿井通风系统排放出的大量的低浓度CH4(0.1-1%)。数量巨大的CH4进入大气,浪费大量能源的同时还造成了大气污染。另外,CH4作为燃料燃烧时,常规的火焰燃烧仍会产生一定量的NOx,不完全燃烧时还会产生未燃HC和CO。而催化燃烧是一种高效利用能源与减少有害气体排放的有效手段,发展催化燃烧应用技术的关键就是开发出高活性和高稳定性的催化剂。Pd基催化剂因具有较好的低温催化活性与抗中毒性能,一直是CH4催化燃烧领域重点研究对象。本文以贵金属Pd为活性组分,首先制备了一系列单组分负载型Pd基催化剂。在自主设计和搭建的催化剂活性评价实验台架上,评价了催化剂的CH4催化燃烧活性,考察了不同氧化物载体、焙烧温度、Pd负载量和反应空速对Pd基催化剂CH4催化燃烧活性的影响。随后利用金属氧化物对球形Pd纳米颗粒进行包裹形成核壳结构的手段对Pd催化剂进行改进：通过分子自组装法制备出Pd@Oxide(Oxide= CeO2,ZrO2,SiO2)核壳结构纳米粒子,再将其负载到利用正辛基三乙氧基硅烷(TEOOS)进行疏水改性的A1203载体(Si-Al2O3)上,为了对比,同时将球形Pd粒子直接负载到Si-Al2O?载体上,得到Pd/Si-Al2O3和Pd@Oxide/Si-Al2O3系列催化剂：采用BET、TEM、XRD与XPS等技术手段对催化剂的物理结构和化学性质进行了测试分析,并评价了这种直接从纳米颗粒出发制备的Pd基核壳结构催化剂的CH4催化燃烧活性。实验结果表明,催化剂的CH4催化燃烧活性受到载体、Pd负载量、焙烧温度、反应空速等多种因素的影响。从纳米颗粒出发制备的Pd催化剂,PdOx/Pd是CH4催化燃烧的活性物种。核壳结构催化剂的热稳定性较高,而不同的氧化物壳层对Pd催化剂的活性和稳定性有不同的影响。水蒸气的存在会在一定程度上抑制核壳结构催化剂的CH4催化活性,但经过高温煅烧后,受到水蒸气影响的催化剂可以恢复活性。由此可见,核壳结构催化剂在高温催化氧化领域中具有较好的研究和应用价值。
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

【参考文献】

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本文编号：1284292