二苯并呋喃的氢化脱氧反应

发布时间：2017-12-13 10:30

  本文关键词：二苯并呋喃的氢化脱氧反应

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【摘要】：催化氢解反应是最常见的一种分子分解反应。在生物质和煤炭资源中普遍存在着芳香醚结构,芳香醚C-O键的催化氢解可以高效的将生物质和煤炭资源转化为化工原料和燃料。贵金属催化剂(Pt、Pd)具有很好的催化反应活性,而非贵金属Ni催化剂对芳香醚C-O键的氢解具有较好的选择性。因此基于以上因素我们利用水相还原法制备了Pt、Pd、Ni和Fe等单金属催化剂,以及不同摩尔比的NiPt、NiPd、FePt和FePd等双金属催化剂,并且利用TEM、XPS、XRD、UV-Vis等表征手段对催化剂进行了表征。选取较有代表性的二苯并呋喃作为模型化合物,考察了在不同的固体金属催化剂作用下不同的反应条件对反应底物转化率和产物选择性的影响。结果表明当温度为200℃,压力1200 KPa的反应条件下,双金属NiPt(86：14)催化剂表现出最高的反应活性,二苯并呋喃的转化率可高达100%,脱氧产物的选择性高达92%。二苯并呋喃的加氢脱氧产物含有四氢二苯并呋喃、六氢二苯并呋喃、苯基环己酮、环己基苯酚、环己基苯等。通过实验研究我们发现二苯并呋喃直接脱氧的反应并没有发生,而是先通过苯环加氢饱和形成四氢苯并呋喃、六氢苯并呋喃和十二氢苯并呋喃,再进一步氢解生成中间产物环己基苯酚,最后脱氧形成环己基苯、联二环己烷等不含氧化合物。在产物中还检测到了含氧化合物苯基环己酮和环己基环己酮,因此推测反应路径包括了一种烯醇式/酮式转化反应。通过对双金属NiPt(86：14)的表征发现双金属催化剂的颗粒半径小于Ni的颗粒半径,与Pt的颗粒半径大小相近,从而增大了Ni催化剂的比表面积。Pt在双金属催化剂颗粒的核部而Ni分布在表面,富电子的Pt将电子供给表面缺电子的Ni,进而提高了Ni的催化活性和选择性。在二苯并呋喃的氢化脱氧反应中成功实现了SP2 C-O键的氢解。研究发现NiPt(86：14)双金属催化剂催化氢解反应活性和选择性均高于相同摩尔量的单金属Ni、Pt催化剂。
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;O621.251

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本文编号：1284839