水滑石基纳米结构设计及光催化C1化学转化应用

发布时间：2017-12-15 20:06

  本文关键词：水滑石基纳米结构设计及光催化C1化学转化应用

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【摘要】：随着传统化石能源的日益枯竭,寻找新型绿色可再生能源对社会的可持续发展至关重要。将太阳能转化并储存为氢能和碳氢化合物能源是一种绿色的能源制取技术,人工光合成太阳能燃料的过程是利用太阳能在半导体光催化剂表面将H_20分解为H_2和O_2或将CO_2和H_20还原为碳氢化合物,实现从太阳能到化学能的直接转化与储存。或者光催化生成的CO与光催化分解水产生的H_2发生氢化反应生成附加值高的液态烃燃料。与基于化石原料的能源制取技术相比,光催化人工合成太阳能燃料可在常温常压下进行,原料为廉价的H_20和CO_2,且在温和条件下实现C1化学的完全循环,具有重大科学意义与应用价值,目前已成为新能源领域的重要研究方向。作为二维材料的一种,LDHs由于结构可调控性及其丰富的衍生物纳米催化剂,有望在C1化学转化展现出优异的性能。故本文主要研究内容如下：利用简单的水热合成方法,可控合成超薄ZnAl-LDH纳米片。X射线精细结构衍射等手段表明,该超薄纳米片表面富含大量的氧缺陷,影响了Zn金属周围的配位环境,进而形成了Zn+-V0复合体。该缺陷位可以有效作为电子受限位,有利于光生电子传导到反应分子,在光催化还原温室气体CO_2方面展现了非常好的催化效率和循环稳定性。通过理论计算进一步证实了表面掺杂的氧缺陷作为杂质能级,影响了Zn原子周围电子轨道密度,提高了对CO_2吸附能力,促进了光催化还原反应。进一步通过简单的煅烧-氢气还原方法,将NiAl-LDH可控还原为Ni/NiO纳米结构,成功实现了NiO纳米层部分锚定Ni纳米颗粒的调控。X射线精细结构衍射、原位X射线光电子能谱以及透射电子显微分析等手段原位跟踪了NiO/Ni纳米结构的生成过程。表面NiO层和Ni纳米颗粒之间丰富的界面,改变了NiO/Ni纳米结构的电子环境。该独特的结构实现了可见光下CO的活化,进一步促进了催化剂表面的C-C偶联,促进了可见光催化费托反应制备高碳烃的能力。
【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

【参考文献】

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1 徐谦;左承基;;利用费托合成制取液体燃料的研究进展[J];能源技术;2008年04期

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本文编号：1293249