SCR催化剂氨存储模型的研究及其在老化评价上的应用

发布时间：2017-12-18 01:01

  本文关键词：SCR催化剂氨存储模型的研究及其在老化评价上的应用

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【摘要】：柴油机排放的氮氧化物(NOx)和颗粒物(PM)给大气环境带来了严重的污染。大气污染问题则催生了日益严格的柴油机排放标准。因此,降低柴油机NOx的排放变得更加迫不及待。目前,尿素选择性催化还原技术(Urea-SCR)是公认的降低柴油机NOx排放最为有效的技术之一。但是,Urea-SCR技术的SCR反应模型不够完善而且在应用过程中也出现了氨泄漏及催化剂老化等问题。因此,本文基于对NH3吸附脱附反应动力学模型的研究建立了SCR催化剂氨存储模型,并利用该模型对SCR催化剂的稳态氨存储特性、动态氨存储及水热老化评价问题进行了研究。首先,基于SCR催化剂在微型固定床上的NH3吸附脱附试验,建立了NH3在SCR催化上的单活性位和双活性位吸附脱附反应动力学模型,并采用粒子群算法对两种模型参数进行辨识优化。对比吸附脱附试验结果表明,双活性位反应动力学模型比单活性位反应动力学模型能更精准地描述NH3在SCR催化剂上的吸附脱附过程。其次,在双活性位吸附脱附反应动力学模型的基础上,建立了适用于涂覆型蜂窝状SCR催化剂的氨存储模型,并用试验数据对模型的参数进行了辨识优化及对模型的普遍适用性进行了验证。利用氨存储模型对SCR催化剂氨存储特性的研究结果表明：饱和总存储量随温度的降低、入口NH3浓度的升高而升高,但是基本不受空速的影响；稳定总存储量随温度的降低、空速的升高而升高,但是基本不受入口NH3浓度的影响。随着温度的升高、空速的升高以及入口NH3浓度的升高,动态氨存储时间均会缩短。最后,利用不同程度水热老化后催化剂在150Κ的NH3吸附脱附试验数据对氨存储模型参数重新进行辨识优化,并对比分析不同程度水热老化后的氨存储模型参数以及对不同程度水热老化后SCR催化剂的氨存储特性进行研究。研究结果表明：随着水热老化温度的升高,弱吸附位的脱附反应活化能基本保持不变,而强吸附位的脱附反应活化能则逐渐降低,强吸附位和弱吸附位的吸附容量也逐渐降低,催化剂孔隙率会减小,有效扩散系数也会减小。随着水热老化温度的升高,水热老化后SCR催化剂的饱和总存储量及稳定总存储量均会下降,动态氨存储时间也逐渐缩短。
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1302189