负载型杂多酸的制备及催化氧化脱硫性能研究

发布时间：2017-12-19 22:27

  本文关键词：负载型杂多酸的制备及催化氧化脱硫性能研究　出处：《东北石油大学》2016年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：为了控制燃料油中含硫化合物所带来的环境污染问题,世界各国制定了严格的燃料油含硫标准。虽然加氢脱能够脱除燃油中大部分含硫化合物,但是要达到深度脱硫效果,就需要改进反应装置和操作条件,运行成本较高。氧化脱硫由于具有反应条件温和,操作简单的特点,得到研究者广泛关注。本文分别以介孔分子筛HMS和金属有机骨架MIL-101为载体,以具有Keggin结构的磷钨酸为活性组分,制得HPW/HMS和HPW/MIL-101负载型杂多酸催化剂,并添加助剂对催化剂改性,并通过XRD、NH3-TPD、SEM和FT-IR表征手段对催化剂表征分析,考察催化剂活性组分的负载方法、负载量,模板剂的脱除方法以及助剂种类对其催化氧化脱硫活性的影响;研究了氧化脱硫反应动力学;通过正交实验确定了氧化脱硫反应最佳工艺条件。实验结果表明,一步合成法制备的HPW/HMS催化剂氧化脱硫活性高于浸渍法,采用丙酮萃洗脱除模板剂,HPW负载量为40%时催化剂的活性最高,在催化剂用量4mg/mL(油),H2O2用量0.02mL/m L(油),反应温度50℃,反应60min条件下,脱硫率可达95.6%。分别添加助剂Ce、V、Ni、La对HPW/HMS改性,Ce较其他助剂对催化剂的脱硫活性提高较为明显,当助剂添加量为Ce：HPW=1：4(摩尔比)时,脱硫率提高6.4%。采用水热法制备金属有机骨架MIL-101,通过浸渍法将杂多酸负载到MIL-101表面,合成HPW/MIL-101催化剂,HPW负载量为40%催化剂的活性最高,在催化剂用量30mg/m L(油),H2O2用量0.02mL/mL(油),反应温度50℃,反应60min条件下,脱硫率可以达到92.7%。采用助剂Fe、V、Ni、La对MIL-101改性,实验结果表明,助剂Fe改性的Fe-HPW/MIL-101催化剂表现出较高的脱硫活性。
【学位授予单位】：东北石油大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1309687