组成和结构的改变对甲醇燃料电池阳极PtRu催化剂性能的影响
本文关键词：组成和结构的改变对甲醇燃料电池阳极PtRu催化剂性能的影响 出处：《沈阳理工大学》2016年硕士论文 论文类型：学位论文
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【摘要】：直接甲醇燃料电池(DMFC)是以甲醇作为直接的燃料来源,具有能量转化效率高,电池构造简单方便,对环境无负担,清洁无污染等众多优点,在移动式高效发电装置和便携式电子通讯设备等领域有着广阔的应用前景。PtRu/CNT是目前直接甲醇燃料电池使用最为广泛的二元合金催化剂,然而催化剂在燃料电池阳极上氧化甲醇的速率不高,并且阳极很容易被甲醇氧化的中间产物毒化,导致了传统的PtRu/CNT催化剂活性和抗中毒性相对不高,进而在一定程度上影响了燃料电池的开发与应用。在催化剂制备过程中添加一些聚合物和杂多酸作为修饰剂,改善催化剂中碳纳米管(CNT)载体的表面物理属性,例如改善碳纳米管载体表面孔结构的大小、碳纳米管载体活性位的数目多少和碳纳米管载体的空间结构等,是提高甲醇燃料电池阳极催化剂活性,增强催化剂抗中毒能力的一种有效途径。本文取得了下列几项结果:1.引入壳聚糖(CS)修饰甲醇燃料电池阳极PtRu/CNT催化剂,制得PtRu/CNT-CS催化剂。并探究了不同用量的壳聚糖对催化剂活性与稳定性的影响。通过透射电子显微镜(TEM)测试表明,经过壳聚糖修饰后的PtRu/CNT-CS催化剂粒子粒径明显小于未经修饰的PtRu/CNT催化剂。通过电化学测试表明,相比于PtRu/CNT催化剂来说,PtRu/CNT-CS催化剂的活性和稳定性更高,且当CNT与CS的质量比为6:1时制得的PtRu/CNT(86%)-CS(14%)催化剂性能最佳。2.引入聚二烯二甲基氯化铵(PDDA)修饰燃料电池阳极PtRu/CNT催化剂,制得PtRu/CNT-PDDA催化剂。并讨论了不同用量的PDDA对PtRu催化剂性能的影响。经过电化学测试表明,当CNT与PDDA质量比为2:1时制得的PtRu/CNT(67%)-PDDA(33%)的甲醇扫描峰值最大,表明其催化剂具有较好的甲醇氧化活性。3.经最优量壳聚糖和PDDA修饰后的PtRu/CNT-CS和PtRu/CNT-PDDA催化剂基础上添加硅钨酸,制得(PtRu/CNT-CS)-HSi W和(PtRu/CNT-PDDA)-HSiW催化剂。经过电化学测试表明,相比于PtRu/CNT、PtRu/CNT-CS和PtRu/CNT-PDDA催化剂,用硅钨酸修饰后的催化剂具有更好的甲醇氧化活性,抗CO中毒能力也有一定提高,并且先经CS或PDDA修饰,后经HSiW修饰所制得的催化剂性能最优。4.分别选用碳纳米管(CNT)、石墨烯(GNS)和混合载体(CNT-GNS)作为甲醇燃料电池催化剂载体,制得PtRu/CNT-CS、PtRu/GNS-CS、PtRu/(CNT-GNS)-CS、PtRu/CNT-PDDA、PtRu/GNS-PDDA和PtRu/(CNT-GNS)-PDDA六种催化剂。测试表明,相比于其他的催化剂,利用混合载体(CNT-GNS)制得的PtRu/(CNT-GNS)-PDDA和PtRu/(CNT-GNS)-CS催化剂中,PtRu粒子分散更加均匀,而用碳纳米管(CNT)和石墨烯(GNS)制得的催化剂在一定区域内有明显团聚现象。相比于不同质量比的混合载体,PtRu/(CNT(89%)-GNS(11%))-PDDA和PtRu/(CNT(67%)-GNS(33%))-CS催化剂表现出更好的催化活性。
【学位授予单位】：沈阳理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
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