碳氮材料在氧化脱硫中的应用

发布时间：2017-12-23 08:18

本文关键词：碳氮材料在氧化脱硫中的应用　出处：《石河子大学》2016年硕士论文　论文类型：学位论文

更多相关文章： 磷钨酸 氧化脱硫 碳氮材料 可见光

【摘要】：燃料油中的硫化物燃烧后生成SO_x,随着汽车尾气排放到空气中,造成大气污染,并且严重影响人们的身体健康,世界各国也纷纷出台相关法律法规来限制燃料油中的硫含量。氧化脱硫技术由于操作条件温和,生产成本低且对环境友好等优点,近年来受到了广大科研人员的关注。氧化脱硫技术目前主要存在以下两个问题(1)杂多酸催化剂具有较高的催化活性,但其难以有效回收,导致催化剂成本增加;(2)双氧水作氧化剂的氧化效率很高,但其在高于60 oC的条件下极易分解为氧气,储存、运输、工业使用都存在一定的危险性。因此,探索制备高效可回收的固载型杂多酸催化剂,开发绿色安全的氧化剂是氧化脱硫反应亟待解决的两个问题。针对以上两个科学问题,本论文研究了以下三部分内容:(1)制备出介孔碳氮材料(mpg-C_3N_4),然后将磷钨酸(HPW)负载到mpg-C_3N_4上合成出催化剂HPW/mpg-C_3N_4。通过X射线衍射(XRD),氮气吸附脱附曲线(BET),热重(TGA),透射电镜(TEM),红外光谱(FT-IR),电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)等表征手段对催化剂进行表征分析。表征结果证明制备出的载体mpg-C_3N_4是介孔结构,孔径为15.3 nm,HPW成功负载到mpg-C_3N_4。同时研究了不同硫化物的氧化反应活性顺序DBT(二苯并噻吩)4,6-DMDBT(4,6-二甲基二苯并噻吩)BT(苯并噻吩)。催化剂HPW/mpg-C_3N_4具有非常好的稳定性,重复使用15次后,脱硫率依然在98.7%以上。(2)用聚吡咯(PPy)对多壁碳纳米管(MWCNT)进行氮改性,制备出载体PPy-MWCNT,并将HPW负载到PPy-MWCNT制备出催化剂HPW/PPy-MWCNT。对其进行X射线光电子能谱(XPS)表征分析,催化剂HPW/PPy-MWCNT表面存在五种形式的氮:吡啶型,吡咯型,石墨型,四元型和氮氧型,其中N的含量大约是5.26%。通过测量催化剂HPW/PPy-MWCNT,HPW/MWCNT-HNO_3,HPW/MWCNT的表面电位分析表面电位对催化剂重复使用性能的影响,然而由于催化剂HPW/PPy-MWCNT初始活性比较低,因此没有得出催化剂的重复使用性能跟表面电位之间的关系。(3)在可见光照射下,O_2氛围中,用mpg-C_3N_4作为催化剂对燃料油进行氧化脱硫实验。对比了催化剂mpg-C_3N_4在可见光条件下和黑暗条件下的脱硫效果,有光照的时候脱硫率达到了100%,黑暗条件下脱硫率只有41%。研究了氧气对脱硫效果的影响,在氧气存在的条件下,脱硫率可以达到100%,没有氧气的时候在氮气(N2)条件下,脱硫率只有41%。同时探索了这个光催化反应的机理:当可见光照射在催化剂mpg-C_3N_4上的时候,价带上的电子跃迁到导带上形成电子-空穴对,价带上的电子将吸附在催化剂mpg-C_3N_4表面上的O_2还原,形成超氧自由基(~O~(2-)),最后超氧自由基将DBT氧化生成相应的砜。
【学位授予单位】：石河子大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

【相似文献】