酸碱协同Co基催化剂转化5-羟甲基糠醛为液体烷烃

发布时间：2017-12-23 09:44

  本文关键词：酸碱协同Co基催化剂转化5-羟甲基糠醛为液体烷烃　出处：《北京化工大学》2016年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：生物质可以缓解石化资源有限带来的能源危机,兼具环保和可再生性。由生物质制备液体燃料成为当前重要研究领域。生物质平台分子5-HMF官能团结构丰富适用于发生加成反应等,因此目前5-HMF延长碳链制备液体烷烃引起关注并被广泛研究。本课题设计一种水滑石前体法制备复合金属氧化物负载非贵金属合金催化剂,可以一锅法将5-HMF经与丙酮羟醛缩合反应生成C9中间体后加氢脱氧反应转化为液体烷烃,C9液体烷烃收率达61%。在此课题中,可以对加氢脱氧程度实现可控并且有异构烷烃的生成。复合金属氧化物作为酸碱中心协同催化羟醛缩合反应,中间产物收率大于99.9%,CuCo合金催化剂实现原子表面几何匹配催化加氢脱氧反应,C9液体烷烃收率大于90%。本论文主要研究内容如下：(1)针对于HMF与丙酮的羟醛缩合反应设计酸碱协同催化剂,将Zr引入水滑石层板,焙烧后研究了Zr对于镁铝复合氧化物酸碱性的影响,将催化剂的酸碱性与催化结果相关联,探讨了反应所需的酸碱中心,及Zr对于催化反应的贡献,为多功能催化剂完成酸碱协同催化羟醛缩合功能的构筑。Zr的加入大大增加了反应速率,通过对催化剂酸碱性分析,实现了酸碱协同催化羟醛缩合反应,得到产物收率大于99.9%。为后续引入进行加氢脱氧反应的金属基元奠定基础,引入了金属Co并焙烧还原得到复合金属氧化物负载的Co催化剂,催化羟醛缩合反应,看是否会影响反应性能。结果发现,Co存在的条件下,初始反应速率有所下降,但是在水相中反应12h之后,反应转化率基本和无Co存在的催化剂持平。并在有Co存在的条件下,保持Co和Al含量不变,调变Mg/Zr比例,进一步研究酸碱协同效应。Zr的比例增加时,反应速率增快。(2)针对于加氢脱氧反应,通过对第一步羟醛缩合产物进行加氢脱氧反应,复合金属氧化物负载的Co基催化剂具有一定的加氢脱氧性能,为了实现进一步脱氧,将CuCo引入水滑石层板设计具有协同作用的CuCo合金催化剂,实现了加氢脱氧的预设想并有异构烷烃的产生,对CuCo合金存在的协同效应进行研究。CuCo合金催化剂实现原子表面几何匹配催化加氢脱氧反应,C9液态烷烃收率大于90%。(3)通过前两项研究,多功能催化剂进行一锅法催化反应。催化剂发挥酸碱协同作用、金属协同作用,催化HMF与丙酮羟醛缩合反应和加氢脱氧反应,C9液态烷烃收率61%。实现了反应过程的简化。
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ517.4;O643.36

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本文编号：1323381