固载化氨基离子液体的制备及其吸附催化性能研究

发布时间：2017-12-24 19:30

本文关键词：固载化氨基离子液体的制备及其吸附催化性能研究　出处：《太原理工大学》2016年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：离子液体因其优异的热力学稳定性、良好的选择溶解性以及独特的可设计性,在气体吸收、催化转化以及萃取分离等领域中显示出了诱人的应用前景。功能化离子液体是指引入特定的官能团而使其具有特定功能的离子液体,是离子液体在绿色化学中发挥作用的重要途径。介孔硅基材料具有有序的孔道结构,大的比表面积和高的水热稳定性,已被广泛应用于催化、吸附及功能材料等领域。将功能化离子液体与介孔硅基材料结合起来,制得固载化离子液体,可作为绿色、新型、高效的功能材料应用于吸附分离以及催化转化等领域。基于以上想法,本研究工作主要制备了两种氨基离子液体功能化的有机-无机复合材料,并对其吸附催化转化CO_2以及吸附阴离子染料的性能进行了探索研究。具体的研究内容及结果如下:(1)SBA-16固载氨基离子液体的制备及其吸附催化转化CO_2的性能研究采用键合法制备了SBA-16固载氨基离子液体有机-无机复合材料(SBA-16@DHIM-NH_2),并考察了其作为吸附剂和催化剂对CO_2的选择性吸附及催化转化性能。SBA-16@DHIM-NH_2具有笼形的介孔结构、大的比表面积及高的稳定性,氨基离子液体以键合方式均匀的固载于介孔孔道中。研究发现,SBA-16@DHIM-NH_2在较温和的条件下即表现出了优异的选择性吸附及催化转化CO_2的性能。在常压下CO_2/N_2混合气氛围中,SBA-16@DHIM-NH_2对CO_2的最佳吸附温度为75°C,最大吸附量为1.07 mmol·g-1,即使在较高的吸附温度(120°C)下,对CO_2的吸附量仍可达0.92mmol·g-1;SBA-16@DHIM-NH_2在CO_2与环氧氯丙烷的环加成反应中表现出了高的产率和选择性,在较温和的反应条件(120°C,2.0 MPa,6 h)下,产率和选择性分别可达96.0%和96.9%。由此可见,SBA-16@DHIM-NH_2在120°C同时具有优异的捕获及催化转化CO_2的性能,有望在同步捕获和催化CO_2方面有应用。另外,该吸附催化剂具有优良的循环使用性能,重复使用多次后,对CO_2的吸附和催化性能未明显降低。(2)磁性介孔硅固载氨基离子液体的制备及其吸附阴离子染料的性能研究采用键合法制备了磁性介孔硅固载氨基离子液体有机-无机复合材料(Fe3O4@n SiO_2@mSiO_2@DHIM-NH_2),并考察了其作为吸附剂对阴离子染料(橙黄II和苋菜红)的吸附性能。Fe3O4@n SiO_2@mSiO_2@DHIM-NH_2具有典型的核/壳介孔结构、大的比表面积、强的磁性及高的稳定性,氨基离子液体以键合方式均匀的固载于介孔孔道中。研究发现,Fe3O4@n SiO_2@mSiO_2@DHIM-NH_2表现出了优异的吸附阴离子染料的性能。Fe3O4@n SiO_2@mSiO_2@DHIM-NH_2对橙黄II和苋菜红的最佳吸附pH值为2.0,对橙黄II和苋菜红的最佳吸附温度为35°C,最大吸附量分别为153.06和84.40 mg·g-1。吸附过程适合用准二阶吸附动力学模型和Langmuir等温吸附模型来描述;低温时,静电作用为主要的吸附驱动力,高温时,介孔的物理吸附为主要作用力。将氨基离子液体和磁性Fe3O4纳米颗粒引入介孔硅基材料中,可显著提高对阴离子染料的吸附性能和分离效率。
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O645.1

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