甲醇和氨气等离子体偶联反应

发布时间：2017-12-24 20:33

  本文关键词：甲醇和氨气等离子体偶联反应　出处：《大连理工大学》2016年硕士论文　论文类型：学位论文

  更多相关文章： 甲醇 氨气 介质阻挡放电 腈类化合物 低碳醇

【摘要】：甲醇和氨气都是是廉价且丰富的化工原料,从甲醇和氨气出发合成高附加值的精细化学品具有很大的应用价值和深远的科学意义。本文采用介质阻挡放电,研究了甲醇和氨气等离子体及等离子体催化偶联反应,得到如下结果：在单独等离子体条件下,甲醇和氨气反应可以一步合成二甲基氰胺、二甲基氨基乙腈和氨基乙腈等腈类化合物,同时副产甲酰胺、乙二醇、乌洛托品、三氮唑等高附加值化学品。以腈类化合物选择性为考察标准,得出生成腈类化合物的最佳条件是：铝片接地-单介质阻挡放电反应器、不锈钢棒高压电极、25 W注入功率,12 kHz放电频率、0.02ml/min甲醇进料量、44 ml/min氨气流速、4.5s停留时间。在上述条件下甲醇转化率为16.9%,腈类化合物选择性为12.7%。此外,采用发射光谱对CH3OH/NH3等离子体中的活性物种进行原位诊断,用示波器对放电过程的电流电压进行原位监测。在等离子体中添加填充材料或催化剂对甲醇转化率和腈类化合物选择性具有显著影响。在CH3OH/NH3等离子体中添加填充材料后,对应的甲醇转化率的大小关系为Na-ZSM-5γ-Al2O3TS-1fumed SiO2TiO2SiO2空管BaTiO3,而对应的腈类化合物选择性的大小关系为fumed SiO2TS-1SiO2空管BaTiO3 γ-Al2O3Na-ZSM-5TiO2。生成腈类的最优反应条件是添加fumed SiO2,注入功率为30 W,此时,甲醇转化率为51.1%,腈类化合物选择性为22.1%。与上述结果相比,等离子体与负载型金属催化剂耦合时腈类化合物选择性较低。此外,填充材料和金属催化剂热催化CH3OH/NH3反应时,腈类化合物选择性更低。对低碳醇(乙醇、正丙醇、异丙醇)和氨气等离子体偶联反应进行了初步探索。乙醇和氨气等离子体反应主要生成二丙酮腙和五元含氮杂环化合物(吡唑、咪唑)；正丙醇和氨气等离子体反应主要生成3-戊醇和5-甲基吡唑；异丙醇和氨气等离子体反应主要生成二丙酮腙和2,3-二甲基丁二醇。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O621.25

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本文编号：1329871