复合催化剂光催化降解DNT废水及其降解机理

发布时间：2018-02-02 20:59

  本文关键词： 光催化 复合催化剂 DNT废水 炸药废水 二硝基甲苯　出处：《火炸药学报》2016年06期 　论文类型：期刊论文

【摘要】：为探索负载型多金属氧酸盐类复合催化剂光催化降解炸药废水的催化活性及降解机理,采用溶胶-凝胶-溶剂热的路径,制备了3种负载型多金属氧酸盐类复合催化剂H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2、H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2(P123)和SO_4~(2-)-H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2(P123)。以炸药废水中典型有机污染物二硝基甲苯(DNT)为目标化合物,考察了所制备的复合催化剂在光催化降解DNT废水方面的催化活性,并对不同催化剂之间光催化活性的差异进行了合理的解释,分析了催化剂的结构与其光催化性能之间的关系。采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对废水中反应物和产物的种类进行了鉴定和分析,对光催化氧化法降解DNT废水的降解机理和矿化程度进行了研究。结果表明,以SO_4~(2-)-H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2(P123)为催化剂,光照4h后,DNT废水降解率达98.73%。光催化降解DNT废水过程中,发生了甲基氧化、脱硝基、脱羧基等反应,降解过程中的中间产物主要包括对硝基苯甲酸、间硝基苯甲酸、1,3-二硝基苯、2,4-二叔丁基苯酚、2,4-二硝基苯甲醛。光催化降解4h后,除极少量3,4-DNT外,其余硝基苯类化合物均完全降解。
[Abstract]:In order to explore the photocatalytic activity and mechanism of photocatalytic degradation of explosive wastewater with supported polyoxometalate complex catalyst, sol-gel sol-solvothermal route was used. Three kinds of supported polyoxometalate complex catalysts H _ 3PWS _ (12) O _ (1) O _ (2) / TIO _ (2) were prepared. H3PW12 / 20 / TiOS / 2P123s / / /. DNT, a typical organic pollutant in explosive wastewater, was used as the target compound. The photocatalytic activity of the prepared composite catalysts for photocatalytic degradation of DNT wastewater was investigated and the differences of photocatalytic activities among different catalysts were explained reasonably. The relationship between the structure of the catalyst and its photocatalytic performance was analyzed. The types of reactants and products in wastewater were identified and analyzed by GC-MS. The degradation mechanism and mineralization degree of DNT wastewater by photocatalytic oxidation were studied. The catalyst was so _ _ _. The degradation rate of DNT wastewater was 98.73. In the process of photocatalytic degradation of DNT wastewater, methyl oxidation, denitrogenation, decarboxylation and other reactions took place. The intermediate products in the degradation process mainly included p-nitrobenzoic acid. The photocatalytic degradation of m-nitrobenzoic acid was carried out 4 hours after photocatalytic degradation, with the exception of a very small amount of 3o 4-DNT. All the other nitrobenzene compounds were completely degraded.
【作者单位】： 北京理工大学数学学院;北京理工大学爆炸科学与技术国家重点实验室;
【基金】：北京理工大学校基金资助(No.20130242014;No.20150242007)
【分类号】：X789;O643.36
【正文快照】： 引言DNT是制造TNT的重要中间产物,也是一种重要化工原料,DNT废水主要来自DNT的精制和洗涤过程以及红水浓缩过程中排放的蒸汽冷凝水。DNT废水排放量巨大,且该废水成分复杂、化学性质稳定,对生命机体具有致癌性[1-3]。因此对DNT废水的降解及其机理研究具有重要的意义。目前,DNT

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本文编号：1485464