可控制备MgAl-LDHs复合材料及其丙烷脱氢性能的研究

发布时间：2018-04-09 10:18

  本文选题：MgAl-LDHs　切入点：PtSn活性组分　出处：《东南大学》2017年硕士论文

【摘要】：活性金属Pt是丙烷脱氢多相催化剂主要的催化活性中心,其在载体上的分散状态、大小和形态等都会对催化性能有着重要的影响。近年来,水滑石(LDHs)以其独特的结构特点被广泛应用到催化领域,最常见的水滑石为镁铝水滑石、锌铝水滑石等。当这些水滑石在被用作催化剂载体时,二价金属氢氧化物组分可对进入其晶格的高价金属产生限域效应,进而限制了高价金属在焙烧、还原过程中的生长;同时,水滑石层板的晶格诱导作用又能够促进外源金属的分散。基于上述优点,本文以制备分级结构的MgAl-LDHs为出发点,探究了不同形貌的载体对催化剂表面酸性、催化活性及催化稳定性的影响,并取得了一些研究成果,具体内容如下:1、通过原位生长技术成功制备出三种不同形貌的分级结构复合材料,并经过PtSn活性组分浸渍成功获得了三种不同形貌的PtSn/5MAF、PtSn/15MAF和PtSn/30MAF丙烷脱氢催化剂。利用XRD、TEM、SEM及TP系列等测试方法对催化剂进行了表征,并且以丙烷脱氢反应为探针考察了不同催化剂的催化转化率、选择性及稳定性。实验结果表明,不同形貌的催化剂表现出不同的催化活性,其中PtSn/15MAF催化剂的催化转化率、选择性及稳定性表现最佳。2、为了进一步考察经MgAl-LDHs改性后的介孔Al2O3对催化活性的影响,五种不同修饰程度的催化剂 PtSn/Al2O3、PtSn/OMAL、PtSn/1MAL、PtSn/2.5MAL和PtSn/4MAL已被成功制备。利用XRD、TEM、SEM、XPS及TP系列等表征手段探究了不同催化剂的微观形貌和催化性能,并以丙烷脱氢反应为探针考察了不同催化剂的催化转化率、选择性及稳定性。结果表明,在介孔Al203表面修饰片状的MgAl-LDHs后,催化活性得到显著提高,其中PtSn/2.5MAL催化剂表现出最佳的丙烷脱氢反应性能和催化稳定性。3、为了提高催化剂催化稳定性,Pt-CeO2@HMSiO2/(Al2O3@MgAl-LDHs)催化剂已被制备,并利用TEM、SEM、N2吸附-脱附、FT-IR及EDX等方法对其进行表征。结果表明,Pt-CeO2@HMSiO2活性组分具有很强的热稳定性,并以丙烷脱氢反应为探针验证了新型Pt-CeO2@HMSiO2/(Al2O3@MgAl-LDHs)催化剂具有优异的催化稳定性。
[Abstract]:The active metal Pt is the main catalytic active center of propane dehydrogenation heterogeneous catalyst. The dispersion state, size and form of Pt on the support have important influence on the catalytic performance.In recent years, the hydrotalcite LDHs have been widely used in the field of catalysis due to their unique structural characteristics. The most common hydrotalcite are magnesium aluminum hydrotalcite, zinc aluminum hydrotalcite and so on.When the hydrotalcite is used as a catalyst carrier, the divalent metal hydroxide component can have a limiting effect on the high valence metal entering its lattice, thus limiting the growth of the high valence metal during the calcination and reduction process, at the same time,Lattice inducement of hydrotalcite laminates can promote the dispersion of foreign metals.Based on the above advantages, the effects of different morphologies on the surface acidity, catalytic activity and catalytic stability of the catalysts were investigated based on the preparation of graded MgAl-LDHs, and some research results were obtained.The main contents are as follows: 1. Three kinds of graded structure composites with different morphologies were successfully prepared by in situ growth technique, and three kinds of PtSnR / 5MAFN / 15MAF and PtSn/30MAF propane dehydrogenation catalysts with different morphologies were successfully obtained by impregnation of the active components of PtSn.The catalysts were characterized by SEM and TP series. The catalytic conversion, selectivity and stability of the catalysts were investigated using propane dehydrogenation as probe.The results showed that the catalysts with different morphology showed different catalytic activities, among which the catalytic conversion, selectivity and stability of PtSn/15MAF catalysts were the best. In order to further investigate the effect of mesoporous Al2O3 modified by MgAl-LDHs on the catalytic activity,Five kinds of catalysts with different degree of modification, PtSnP / Al2O3, PtSnP / OMALN / PtSn1MAL- / 2.5MAL and PtSn/4MAL have been successfully prepared.The micromorphology and catalytic performance of different catalysts were investigated by means of XRDX Tem SEMX XPS and TP series. The catalytic conversion, selectivity and stability of different catalysts were investigated using propane dehydrogenation as a probe.The results showed that the catalytic activity of mesoporous Al203 surface modified with flake MgAl-LDHs was significantly improved.The results show that the active components of Pt-CeO2@ HMSiO2 have strong thermal stability, and the novel Pt-CeO2O2R / Al2O3MgAl-LDHshave been proved to have excellent catalytic stability with propane dehydrogenation as probe.
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36

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本文编号：1726007