碳基吸附剂对抗生素的吸附动力学特征研究

发布时间：2018-04-17 10:22

本文选题：吸附动力学 + 纳米碳管　；参考：《昆明理工大学》2016年硕士论文

【摘要】：碳基吸附材料因有着比传统材料更加优异的性质,而被广泛应用于处理和修复受污染的水环境和土壤环境。碳基吸附剂由于其具有丰富的空隙结构、较大的比表面积、对有机污染物较强的吸附作用而被广泛地用于去除环境中的有机污染物。碳基吸附剂在可持续环境中具有多方面优势,特别是其对碳的锁定是调节全球气候变化的重要途径,因此其特殊的环境效应吸引了广泛的研究兴趣。近年来,以生物炭为代表的碳基吸附剂引起了广大研究者的关注,生物炭(Biochar)是由生物质在缺氧的条件下,经高温缓慢热解生成的一类难溶、稳定、高度芳香化的含碳物质。研究者已经充分论证,生物炭可以改良土壤、固碳减排、修复污染,其多方面的环境效应和生态效应已经引起广泛关注。有机污染物与吸附剂之间相互作用的研究已经表明,吸附过程通常表现出明显的两阶段特征：即初始的快吸附阶段和后续的慢吸附阶段。抗生素类物质自发现以来,其在固体颗粒吸附剂上的吸附过程实际上是一个漫长的平衡过程,并不是一个瞬时平衡的过程。忽略慢吸附过程可能会低估有机污染物的吸附能力,不能准确预测其归趋、迁移和转化等环境行为。针对抗生素类物质,目前多数研究仅仅关注碳基吸附剂对其吸附能力的大小,忽视了动力学吸附特征研究。对于不同性质碳基吸附剂对抗生素类物质的吸附动力学的比较研究更是鲜有报道。本论文探讨用香蕉皮和玉米芯两类生物质制备的生物炭、多壁纳米碳管(CNTs)和活性炭(AC)对氧氟沙星(OFL)的吸附动力学过程。研究表明,双室一级动力学模型适用于拟合该吸附动力学过程。OFL在两类生物炭上的吸附能力随炭化温度的升高而减弱,归因于生物质炭化程度的增大,芳香性增加,生物炭有机分配相减少。生物炭的O含量极大地影响了其与水分子之间形成水膜的能力,OFL穿透水膜在生物炭表面上的吸附过程成为控制OFL吸附快慢的关键环节。OFL在CNTs和AC的快室吸附比在生物炭上的先趋于平衡,这可能与CNTs和AC较为单一的表面性质有关。CNTs的慢室吸附比AC的慢室吸附需要更长时间达到平衡,主要原因是随着OFL分子在CNTs表面持续吸附,原先由于疏水性作用聚合在一起的CNTs逐渐分散开,暴露出更多的表面积,导致OFL持续的吸附,在动力学上表现为慢室吸附。此外,单位比表面积上CNTs对OFL的吸附量最高,表明如果能够使CNTs充分分散,大量暴露的表面可能使CNTs成为去除有机污染的高效吸附剂。此外,考察了卡马西平(CBZ)在9种不同裂解温度(200、300和500℃)和酸(HCl和HCl-HF)处理的生物炭上的吸附动力学,并借助拟一级、拟二级和双室一级等模型对实验数据进行拟合。研究结果表明,双室一级动力学模型对吸附动力学提供了更精确的描述。裂解温度和矿物对CBZ的吸附动力学有显著影响,具体表现为不同酸洗导致矿物含量发生显著变化,矿物对生物炭吸附CBZ的快室吸附单元起主要作用,生物炭内部的芳香环随生物炭的升高而更加致密,生物炭内部的芳香环结构主要贡献于慢室吸附单元。生物炭的矿物组分一方面屏蔽了有机质上的一些吸附点位,另一方面矿物自身可以有效地吸附污染物,酸洗去矿物对生物炭吸附污染物的表观影响可能取决于两个方面的平衡。同时还研究了CBZ的快室吸附对总体吸附的贡献随初始浓度的增大而减小,而慢室吸附贡献则增大,π-π作用可能对CBZ的吸附贡献较大,孔隙填充可以描述慢室吸附过程,可能是吸附速率的控制环节。
[Abstract]:Carbon - based adsorbent is widely used in treating and repairing polluted water environment and soil environment because of its rich void structure and high specific surface area .

【学位授予单位】：昆明理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O647.3

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