基于ReaxFF力场的对硝基苯酚臭氧氧化分子动力学模拟
本文选题：对硝基苯酚 + 臭氧 ； 参考：《物理化学学报》2017年07期
【摘要】：本文采用基于ReaxFF反应力场的分子动力学方法(ReaxFF MD),利用自主研发的国际首个基于GPU加速的ReaxFF MD程序系统GMD-Reax和独特的化学反应分析工具VARx MD,探索臭氧氧化对硝基苯酚的反应机理。通过模拟考察了300 K恒温条件下臭氧氧化水中对硝基苯酚的行为,获得了酚结构开环、CO_2生成、主要自由基(·OH、·O_2、·O)及团簇型自由基的数量演变趋势,并可定性描述六元环开环和CO_2生成均遵循伪一级反应动力学规律。反应机理分析表明酚类分子在水溶液中被臭氧氧化的路径主要经过攫氢、六元环开环、碳链的氧化分解三个阶段,也揭示了自由基和团簇型自由基在臭氧降解对硝基苯酚时所发挥的重要作用。本工作是应用ReaxFF MD分子模拟方法对常温水环境下臭氧降解酚类污染物反应机理研究的一个尝试,可为深入认识该机理及相关的实验、理论研究提供一定的参考。
[Abstract]:In this paper, the molecular dynamics method based on ReaxFF reaction force field is used to explore the mechanism of ozone oxidation of p-nitrophenol by using the first international ReaxFF MD program system GMD-Reax based on GPU acceleration and the unique chemical reaction analysis tool VARx MDS. The behavior of ozonation of p-nitrophenol in water under 300K constant temperature was investigated by simulation. The formation of phenol structure was obtained, and the evolution trend of main free radicals (OH, O _ 2, O _ 2) and cluster type free radicals were obtained. It is also possible to describe qualitatively that both the open ring and the CO_2 generation of the six-member ring follow the pseudo-first-order reaction kinetics. The analysis of reaction mechanism shows that the oxidation path of phenolic molecules in aqueous solution is mainly through three stages: hydrogen capture, ring opening of six-member ring and oxidation and decomposition of carbon chain. The important role of free radicals and cluster free radicals in ozone degradation of p-nitrophenol was also revealed. This work is an attempt to study the reaction mechanism of ozone degradation of phenolic pollutants in normal temperature water environment by using ReaxFF MD molecular simulation method, which can provide a certain reference for further understanding of this mechanism and related experiments and theoretical research.
【作者单位】： 中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院;中国科学院过程工程研究所复杂系统国家重点实验室;中国科学院过程工程研究所环境技术与工程研究部;中国科学院大学化学与化工学院;
【基金】：国家自然科学基金(21373227) 国家杰出青年科学基金(51425405) 多相复杂系统国家重点实验室基金(COM2015A004)资助项目~~
【分类号】：O643.1;X784
【相似文献】
相关期刊论文 前10条
1 ;可耐受高浓度对硝基苯酚的降解菌株[J];临床合理用药杂志;2009年23期
2 齐立权;黄治清;刘屹;石桂林;;邻硝基苯酚、对硝基苯酚及其钠盐的合成[J];沈阳化工;1989年01期
3 高士祥,王灿,孔德洋,蔡邦成,邵云;β-环糊精对对硝基苯酚微生物降解的影响[J];环境化学;2003年05期
4 刘自力;孙建华;;液电等离子体降解对硝基苯酚的研究[J];广州大学学报(自然科学版);2008年05期
5 杨红;孙建华;谭国进;王润荣;;对硝基苯酚废水降解的初探[J];广西轻工业;2009年03期
6 焦永利;刘召娜;吴德礼;马鲁铭;;对硝基苯酚在铜电极上的电化学还原过程研究[J];净水技术;2009年02期
7 俞蓉;夏冬前;;大孔树脂处理对硝基苯酚废水的效果分析[J];中国商界(上半月);2010年01期
8 李启本;时召俊;;大孔树脂在处理对硝基苯酚废水中的应用[J];广东化工;2010年06期
9 安久涛;鲁娜;张玉;李杰;吴彦;;气相沿面放电等离子体反应器降解水中对硝基苯酚的研究[J];广东工业大学学报;2011年03期
10 魏玮,蒋明谦;硝酸和对硝基苯酚类同系关系的探讨[J];兰州大学学报;1981年03期
相关会议论文 前10条
1 张俊卿;冯德荣;;掺杂镨的纳米二氧化钛光催化降解对硝基苯酚的研究[A];第四届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2005年
2 夏强;张晖;张道斌;丁亚敏;赵青宁;阎登科;;膜反应器中对硝基苯酚的臭氧化研究[A];中国化学会第七届水处理化学大会暨学术研讨会会议论文集[C];2004年
3 李明月;何茂霞;曹海杰;韩丹丹;李静;李鑫;;水中氢氧自由基协同其他活性氧化物降解对硝基苯酚的反应机理及动力学研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第15分会：理论化学方法和应用[C];2014年
4 施窈;卢章辉;;Ag@SiO_2核壳结构纳米材料催化还原对硝基苯酚[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第34分会：纳米催化[C];2014年
5 闫艳春;王海胜;张京顺;李康;翟逸;;对硝基苯酚降解菌的筛选、鉴定、降解性能与表面疏水性研究[A];第二届全国微生物资源学术暨国家微生物资源平台运行服务研讨会论文摘要集[C];2010年
6 顾建生;徐莉英;周静;;诺氟沙星与对硝基苯酚荷移反应的研究[A];第八届全国发光分析暨动力学分析学术研讨会论文集[C];2005年
7 林会亮;周国伟;孟庆海;;介孔TiO_2的制备及其光催化降解对硝基苯酚的研究[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年
8 郑永良;许尚营;李娜;郭振中;王彬彬;张志霞;童文羽;刘德立;;铜绿假单胞菌Pseudomonas aeruginosa sp． HS-D38降解对硝基苯酚的特性研究[A];第十次全国环境微生物学术研讨会论文摘要集[C];2007年
9 董博;卢晓峰;李振宇;王策;;TiO_2/Au纳米纤维高效催化降解对硝基苯酚[A];中国化学会第28届学术年会第4分会场摘要集[C];2012年
10 邱罡;陈宜菲;陈少瑾;;铁屑还原土壤中对硝基苯酚的实验研究[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
相关博士学位论文 前1条
1 徐献文;超声波强化臭氧降解水中对硝基苯酚的研究[D];浙江大学;2005年
相关硕士学位论文 前10条
1 郏彩霞;超声电化学双脉冲降解对硝基苯酚的动力学和机理研究[D];华南理工大学;2015年
2 魏君;十六烷基三甲基溴化铵与对硝基苯酚在沸石上的吸附行为[D];天津大学;2014年
3 郭英浩;介孔材料的制备、改性以及其对水中污染物的吸附性能研究[D];西北师范大学;2014年
4 王慧;膜电生物反应器降解高浓度对硝基苯酚废水[D];天津工业大学;2016年
5 许云;高级氧化法降解对硝基苯酚的工艺与机理研究[D];华南理工大学;2016年
6 高宇晨;钒酸铋-氮化碳复合材料的制备及其光催化降解对硝基苯酚机理的研究[D];长春理工大学;2015年
7 吴国庆;铜镍基纳米催化剂的制备及其对硝基苯酚催化性能研究[D];新疆大学;2016年
8 江书航;磁性催化剂的合成及其还原对硝基苯酚研究[D];武汉工程大学;2016年
9 马明海;复合金属氧化物去除水中对硝基苯酚的研究[D];合肥工业大学;2007年
10 靳文竹;对硝基苯酚废水的超（近）临界水氧化研究[D];天津大学;2009年
，本文编号：1811190
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/1811190.html
