担载型复合硫化物催化剂和Rh量子点催化剂光催化制氢性能的研究

发布时间：2018-04-30 08:01

  本文选题：Co_2Ni_2S_4@MIL-101复合催化剂 + 晶面结构　； 参考：《兰州大学》2017年硕士论文

【摘要】：本论文分别研究了负载于MIL-101和三维石墨烯上的复合硫化物和Rh量子点催化剂在光催化制氢的性能,详细探讨了催化剂晶面结构和载体的拓扑结构变化对催化活性的影响,取得了以下创新性成果:1.低氢吸附能Co_2Ni_2S_4@MIL-101复合催化剂可见光催化制氢性能研究通过DFT和FMOT计算模拟,得到了氢在Co_2Ni_2S_4催化剂上不同晶面的吸附能,其中(200)晶面吸附能最低。而后通过制备化学的研究,得到了负载在MIL-101上具有不同晶面的Co_2Ni_2S_4@MIL-101复合催化剂。经过详细的催化制氢性能研究,证实了具有(200)晶面的催化剂具有最低的析氢过电位。这个催化剂同时也表出最好的催化活性。结合表征实验结果,发现锚定在MIL-101框架上的Co_2Ni_2S_4纳米粒子具有最有利于催化反应的表面原子结构,这种结构有利于光生电子的快速转移。在可见光条件下,具有(200)晶面的Co_2Ni_2S_4@MIL-101催化剂产氢速率为882.7μmol/120 min,对应的表观量子效率为48.9%(430 nm),该催化剂同时还具有最大的光电流、最低的析氢过电位(-0.33V)和最长的荧光寿命(1.49 ns)。2.担载于三维石墨烯上Rh量子点催化剂可见光催化制氢研究利用二维石墨烯易弯曲的特性制备了具有拓扑结构的三维石墨烯,并将Rh量子点负载于其上制备了三维石墨烯Rh量子点光催化剂,并用于光催化制氢反应研究。由于三维石墨烯具有特殊的拓扑结构,消除了电子在石墨烯层中传递的各向异性,促进了电子进行层间传递,改变了光生电子传递路径,催化剂展现出较高的产氢活性和高的稳定性。120 min产氢量为794.2μmol,表观量子效率为12.6%(520 nm)。催化剂也具有更大的光电流、更低的过电位(-0.35 V)和更长的荧光寿命(1.37 ns)。
[Abstract]:In this paper, the photocatalytic properties of composite sulfides and Rh quantum dots supported on MIL-101 and 3D graphene were studied respectively, and the effects of the crystal surface structure and the topological structure of the support on the catalytic activity were discussed in detail. The following innovative results have been achieved: 1. Study on hydrogen production of Co_2Ni_2S_4@MIL-101 complex Catalyst with low hydrogen adsorption Energy the adsorption energy of hydrogen on different crystal planes on Co_2Ni_2S_4 catalyst was simulated by DFT and FMOT, and the adsorption energy on crystal plane was the lowest. Then, through the study of preparation chemistry, the Co_2Ni_2S_4@MIL-101 composite catalysts with different crystal planes on MIL-101 were obtained. It is proved that the catalyst with crystal surface has the lowest hydrogen evolution overpotential after detailed study on the catalytic properties of hydrogen production. The catalyst also shows the best catalytic activity. Combined with the experimental results, it is found that the Co_2Ni_2S_4 nanoparticles anchored on the MIL-101 framework have the most favorable surface atomic structure for the catalytic reaction, which is conducive to the rapid transfer of photogenerated electrons. Under visible light, the hydrogen production rate of Co_2Ni_2S_4@MIL-101 catalyst with crystal plane is 882.7 渭 mol/120 / min, and the apparent quantum efficiency is 48.9 nm / min. The catalyst also has the largest photocurrent, the lowest hydrogen evolution overpotential (-0.33V) and the longest fluorescence lifetime (1.49ns 路2). Preparation of hydrogen by visible Light catalyzed by Rh Quantum Dots supported on Three-Dimensional Graphite; Three-dimensional graphene with topological structure was prepared by using the bending property of two-dimensional graphene. Three dimensional graphene Rh quantum dot photocatalysts were prepared by loading Rh quantum dots on Rh QDs and used in the photocatalytic reaction of hydrogen production. Because three-dimensional graphene has a special topological structure, it eliminates the anisotropy of electron transfer in graphene layer, promotes electron transfer between layers, and changes the photoelectron transfer path. The catalyst showed high hydrogen production activity and high stability. The hydrogen yield of the catalyst was 794.2 渭 mol and the apparent quantum efficiency was 12.6 nm. The catalyst also has higher photocurrent, lower overpotential (-0.35V) and longer fluorescence lifetime (1.37nsg).
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36;TQ116.2

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本文编号：1823744