超分子插层结构设计与紫外阻隔性能研究

发布时间：2018-11-26 12:55

【摘要】：层状复合金属氢氧化物(LDHs,又称水滑石)层板之间的限域空间可作用于层间客体分子,使层间客体分子结构发生改变,从而导致性能的变化;此外,主体层板与客体阴离子存在可以调控的超分子相互作用,对材料性能也具有重要影响。因此,利用LDHs的层间限域效应以及主客体相互作用的可调控性,设计新型超分子结构紫外阻隔材料,并将其用于提高沥青的抗紫外老化性能,对于发展超分子插层结构功能材料和提高沥青的服役寿命,具有重要理论意义和实际价值。本论文采用离子交换法,将存在内酯式和醌式结构转化平衡反应的酚酞(PPN)插入到不同金属元素组成的LDHs层间,采用XRD、FT-IR和13C NMR、UV-vis等研究了 PPN在LDHs层间限域作用下从内酯式结构向醌式结构转换的过程,以及对紫外吸收性能的影响。研究表明,PPN插层前存在形式是内酯式结构,插层后在LDHs层间的存在形式主要是醌式结构,同时也存在少量内酯式结构和三价结构。LDHs层间可以给PPN提供一个碱性环境,而且LDHs的层间限域效应能够使PPN结构发生转换,平衡向醌式结构移动,产生更大的共轭结构,使插层结构LDHs的紫外吸收性能相比PPN得到大幅度提升,同时紫外吸收范围也从UVC和UVB扩大到覆盖整个紫外波段。层板的金属离子种类可以改变PPN平衡的移动,紫外吸收性能强弱顺序为:MgAl-PPN-LDHsCoAl-PPN-LDHsCaAl-PPN-LDHs。将紫外吸收性能良好的MgAl-PPN-LDHs加入沥青中,沥青老化后的VAI为10.4%,AS为1.0℃,相比基质沥青的VAI (36.0%)和△S (4.25℃)分别降低了 71%和76%。本论文将能够与LDHs层板形成氢键的钙羧酸(CCA)以及不能形成氢键的铬变素FB (CFB)分别插入到不同金属元素组成的LDHs层间,利用XRD、FT-IR和UV-vis等研究了 LDHs主体层板与客体CCA的氢键作用及对插层LDHs紫外-可见光吸收性能的影响。研究表明,因为羰基与不同LDHs的层板羟基形成了强度不同的氢键,使CCA羰基的红外振动峰产生了较大差异,导致插层结构LDHs在可见光区的吸光度发生了较大变化,且氢键作用越强,在可见光区的吸收强度越低。这可能是由于CCA与LDHs层板羟基的氢键相互作用力增强,减少了分子内氢键的数量,导致在可见光区的吸收强度降低。CFB插层后磺酸基团的特征峰的位置几乎没有发生变化,这可能是磺酸基与LDHs层板没有形成氢键或作用力较弱。上述研究表明,主客体氢键作用对CCA插层LDHs的紫外-可见光吸收性能具有较大影响,而对CFB影响较小。此外,由于CCA与LDHs层板存在氢键的相互作用,CCA进入LDHs层间后热稳定性能得到大幅度提升(提高了约200 ℃ )。将MgAl-CCA-LDHs与MgAl-CFB-LDHs分别加入沥青中,MgAl-CCA-LDHs改性沥青老化后的VAI为18.4%, AS为2.50℃,相比基质沥青的VAI和AS分别降低了 49%和 41%,MgAl-CFB-LDHs 改性沥青老化后的 VAI 为 17.1%,AS 为 2.05℃,相比基质沥青的VAI和AS分别降低了 53%和52%。本论文发展了性能优异的新型插层结构紫外阻隔材料,丰富了超分子插层结构理论,为新型插层结构材料的研究提供了新的方法和思路。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O641.3

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本文编号：2358621