室内环境中一氧化氮的化学发光检测及其催化消除方法研究

发布时间：2019-01-10 14:47

【摘要】：一氧化氮(NO)作为一种神经递质和重要的信使分子,在人体的各种组织器官中广泛存在,并具有很强的生物活性,在病理生理过程等很多方面起着重要的作用。但是它也是室内空气污染物之一,即使低浓度的NO仍会危害人体健康。基于此,对室内低浓度NO进行准确测定及控制十分重要。NO与臭氧反应的化学发光检测法具有灵敏度高、响应快、线性范围宽、同时还可以实时、在线监测、而且检测限为0.5 ppb等优点,因此被广泛应用于NO的分析检测。然而,研究发现外来杂质气体对NO的化学发光检测有干扰作用,并且此干扰直接影响着NO检测结果的准确性。故研究外来杂质气体的干扰及消除对微量NO的精确测定起着关键的作用。同时,NO作为室内空气质量评判标准之一,室内NO的累积将对人体造成高铁血红蛋白症及中枢神经损害;NO与氧气反应生成的NO2对肺有较显著损害,因此研究适用于消除室内NO的催化剂也是十分必要且重要的领域。基于以上问题,本文的研究内容主要包括以下几个方面:首先,研究了在化学发光法测量低浓度NO时,外来挥发性气体对NO检测的干扰影响及消除干扰的方法。探究了氨气、苯乙烯、乙醇、乙醚、正己烷和甲苯对微量NO检测的干扰情况,其最低浓度分别达到:0.063 mg/m3、0.19 mg/m3、0.66 mg/m3、2.29mg/m3、3.78 mg/m3和5.62 mg/m3即对NO的检测有明显干扰。为了提高微量NO检测的准确度,分别选用不同的吸附材料对待测气体进行前处理,发现沸石分子筛、活性炭、NaA分子筛膜在除去杂质气体的同时吸附部分NO,而亲水改性分子筛能有效消除杂质气体且不会对NO的检测产生影响。因此,可以采用亲水改性分子筛作为前处理材料,对待测样气处理,再采用化学发光法检测NO的含量,进而提高检测NO的准确度。其次,选用化学发光法检测室内NO的累积情况。分别选择体积为3 m3、30 m3和70 m3空间模拟室内环境,探究不同人均空间对室内NO含量变化的影响。实验结果表明1人在3 m3空间55 min后,环境内NO的浓度为原来的1.9倍。随着停留时间的增长,经过210 min时NO的浓度为原来的3.3倍。随后考察人均空间分别为6 m3、10 m3、23m3以及12 m3时换气系统常开的条件下,化学发光法都可明显检测到室内NO的累积变化。最后研究了室内吸烟对NO浓度的影响,发现烟雾可导致NO的急剧增加。可见室内人体及其活动将会造成NO的累积,尤其吸烟产生的NO更多,所以为了提高室内环境空气质量要注意通风且减少烟气排放,同时此次探究也为人员密集场所的空气质量的评价提供依据,进而保护人体健康。NO作为室内空气污染物之一且低浓度时也易发生累积,将对人体健康造成危害。基于此,为了提高室内空气质量,我们研究了适用于室内催化消除NO的方法。分别探究不同方法合成的铜锰氧化物对NO的催化活性,其中沉淀法制得的催化剂对NO的催化活性较高,但产物为NO2仍会造成环境污染。而采用氢氧化钾浸渍处理制备的钾掺杂铜锰氧化物可有效消除室内NO,且产物为硝酸盐,属于一种环境友好型催化剂。随后探究了合成该催化剂的最佳条件:铜锰前驱物的摩尔比为1:2、pH调节剂为四甲基氢氧化铵和钾原子掺杂量为7.03%(7.4 mg/g)。钾掺杂铜锰氧化物不仅对NO的吸附性能有了很大的提高,而且促进了产物硝酸盐的形成,从而进一步提高了NO的消除率。该过程无NO2生成、不需要还原剂(NH3、H2、烷烃或尿素)、低温条件(265℃)时NO的消除率可高达99.9%、同时适用于高氧浓度氛围。钾掺杂铜锰氧化物是一种高性能的低浓度NO消除催化剂,在净化室内空气方面有着巨大的潜力。
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【学位授予单位】：江南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X831;O657.3;O643.36

【参考文献】