磁性复合微纳米结构的构筑及其对全属离子的去除研究

发布时间：2019-01-28 11:53

【摘要】：社会的进步和工业化的进程导致生态和环境被严重破坏,对水资源,人类以及生物的健康造成严重的安全隐患。重金属是环境污染物中最常见的一类,然而环境中潜在的重金属离子通常和有机污染物共存于污染废水中,导致降低废水中的重金属离子的浓度更具有挑战性。开发高效吸附材料变得十分重要。本文针对废水中重金属离子的去除有目的性的分别采用了共沉淀方法,水热方法和H2/Ar低温等离子体技术合成了三种快速高效吸附材料,即GO/Fe_3O_4,Fe_3O_4/PDA/LDH(简称MPL)和NZVI/rGOs复合材料。这三种材料结合了石墨烯以及多巴胺和LDH对重金属离子的高吸附性能和磁性氧化铁以及零价铁的磁分离性能,对重金属离子和共存有机污染物具有良好的去除性能和循环再利用性能。我们利用批实验技术还研究了一般溶液环境,如溶液pH,背景电解质离子种类以及离子强度,接触时间,磁性纳米复合材料的用量和环境温度对这三种材料去除重金属离子性能的影响。此外我们还研究了体系中共存有机物,如天然有机大分子FA,染料MO和CR对重金属离子在材料上作用的影响。再此基础上我们利用XPS,XRD,FTIR等表征手段对重金属离子在这三种材料上的吸附去除机理进行了研究。这些研究成果对研发新型高效吸附剂材料和探究这些吸附剂材料在水体环境中的实际应用具有重要的指导意义。论文主要结果如下:1)利用改良的Hummers方法和共沉淀技术合成了 GO/Fe_3O_4复合材料,并利用SEM,TEM,Raman,FTIR和XPS等手段对GO/Fe_3O_4进行了表征。将GO/Fe_3O_4作为吸附剂去除废水中的Cu(Ⅱ)和天然有机大分子FA。考察了溶液pH,离子强度,接触时间,FA或者Cu(Ⅱ)初始浓度,GO/Fe_3O_4的用量和FA或者Cu(Ⅱ)的添加顺序对FA或者Cu(Ⅱ)在GO/Fe_3O_4上吸附行为的影响。实验结果表明,Cu(Ⅱ)在GO/Fe_3O_4上的吸附受溶液pH的影响,但是离子强度并不影响其吸附效率,这表明GO/Fe_3O_4对Cu(Ⅱ)的吸附主要是内层表面络合而不是离子交换或者外层表面络合机理。在FA和Cu(Ⅱ)共存的体系中,低体系pH时,FA的存在将促进Cu(Ⅱ)在GO/Fe_3O_4上的吸附。当溶液pH大于一定值时,FA的存在导致Cu(Ⅱ)在GO/Fe_3O_4上的吸附率降低。但是在二组分共存的体系中,Cu(Ⅱ)的存在导致FA在GO/Fe_3O_4上的吸附增强。GO/Fe_3O_4吸附FA后将对GO/Fe_3O_4的表面进行改性有助于吸附Cu(Ⅱ)。FA或者Cu(Ⅱ)的初始浓度和添加顺序对Cu(Ⅱ)和FA在GO/Fe_3O_4上的吸附的具有不同的影响,表明Cu(Ⅱ)和FA在GO/Fe_3O_4上的吸附依赖不同的机理。GO/Fe_3O_4吸附FA之后的体系提高了 Cu(Ⅱ)的吸附量同时GO/Fe_3O_4吸附Cu(Ⅱ)之后FA的吸附量也得到了提高。这些实验结果证明GO/Fe_3O_4复合物对去除金属离子和有机物质具有潜在的应用价值。2)利用简易的绿色无污染的方法合成了一种新型的磁性MPL双功能复合材料并应用于潜在的有毒重金属离子和阴离子染料的同时吸附去除。在MPL这种复合材料中,PDA和LDH都达到预期的去除这些污染物。在单组分体系中,MPL复合材料对Cu(Ⅱ),MO和CR的去除能力达到75.01,624.89和584.56 mg/g。有趣的是,在Cu(Ⅱ)和MO或者CR同时存在的二元体系中,CR或者MO的存在显著增强了 MPL复合材料对Cu(Ⅱ)的吸附去除。然而,Cu(Ⅱ)的存在对CR或者MO在MPL复合材料上的吸附没有明显的影响。对MPL复合材料吸附Cu(Ⅱ)前后的XRD衍射图谱,FT-IR光谱,XPS能谱和元素分布的表征结果分析显示MPL复合材料吸附Cu(Ⅱ)主要通过表面官能团(羟基,儿茶酚,亚胺和胺基),同时同形取代和表面沉淀也对Cu(Ⅱ)的吸附去除起到了很大的作用。总之,宏观实验,微观表征以及吸附机理表明了 MPL复合材料对重金属污染物以及有机物污染物的吸附去除具有实际应用潜力。3)采用H2/Ar低温等离子体还原方法制备了 NZVI/rGOs复合材料。研究证明负载在rGOs上的NZVI具有很高的化学活性和稳定性,rGOs的存在大大的提高了 NZVI颗粒的分散性。将NZVI/rGOs应用于污染水中Cr和Pb的去除显示出优异的去除性能,其对Cr和Pb的去除能力分别为187.16和396.37 mg/g。该去除能力归因于NZVI颗粒的还原能力以及rGOs对NZVI的分散和稳定作用。XPS分析证明,NZVI/rGOs对Cr和Pb的去除依赖于吸附和还原机理。结果表明,利用H2/Ar低温等离子体还原方法制备的NZVI/rGOs复合材料是重金属离子去除的高效吸附剂材料。综上,本文构筑了三种磁性纳米复合材料,并对重金属离子的去除显示出优良的性能和循环再利用的性能。该成果为指导开发和设计高效吸附剂材料具有重要的指导意义。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X703;O647.3

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本文编号：2417034