【摘要】:钛酸铋半导体因其特殊的电子能带结构以及良好的光催化性能已成为近年来光催化领域研究的热点,其合适的能带结构也成为复合材料的良好中间体,所以选用钛酸铋与其他半导体材料相结合来提高光催化性能。本论文通过自制静电纺丝实验平台制备出Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维,以其为基体,结合水热法、沉淀沉积法分别制备了MoS_2/Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)和Ag_3PO_4/Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维,并采用XRD、SEM、TEM、PL谱、UV-vis光谱等表征手段对所制备的样品进行了物相、组分、形貌及吸光性能的分析,对其光催化降解有机染料及光解水制氢性能进行了研究,探讨了不同捕获剂对光催化反应过程当中活性中间体的抑制作用大小,并对其动力学方程进行了研究。主要内容如下:(1)以五水硝酸铋、钛酸四丁酯、无水乙醇、N,N-二甲基亚酰胺、柠檬酸和聚乙烯吡咯烷酮为原料,通过静电纺丝法制备了Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)前驱体复合纤维,煅烧得到Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维。研究了聚乙烯吡咯烷酮和纺丝电压对可纺性的影响,煅烧温度以及升温速率对光催化性能的影响。结果表明,前驱体溶液的最佳聚乙烯吡咯烷酮的含量为0.107 g·mL-1,制备的Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)前驱体的复合纤维的最佳纺丝电压为25 kV,煅烧前驱体纤维的优选升温速率为3℃·min-1,优选煅烧温度为500℃,优选条件下制备的Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维具有多孔的形貌,以其为催化剂在模拟日光(800 W氙灯)照射下降解MO溶液40 min,MO的降解率可达97.6%。另选用对苯醌(BQ),异丙醇(IPA),乙二胺四乙酸二钠(Na_2-EDTA)分别作为不同活性中间体的捕获剂,证明以Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维为光催化剂降解MO的光催化机理为光生空穴机理。动力学研究表明,以Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维为光催化剂降解MO的动力学方程符合准一级动力学方程。以硫化钠和亚硫酸钠为牺牲试剂,在模拟日光(300 W氙灯)照射下光解水制氢反应24 h,产氢量可达187.82μmol·g-1。(2)以五水硝酸铋、钛酸四丁酯、无水乙醇、N,N-二甲基亚酰胺、柠檬酸和聚乙烯吡咯烷酮为原料,通过静电纺丝法制备了Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维;再以钼酸钠和硫代乙酰胺为原料,结合水热法制备了MoS_2/Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维。系统研究了MoS_2的质量百分数和水热温度对MoS_2/Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维的光催化性能影响。结果表明:MoS_2的质量百分数为12%,水热温度为200℃时,可制备出最佳光催化性能的MoS_2/Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维。在可见光下照射80 min,甲基橙的降解率达到98.37%。另选用对苯醌(BQ),异丙醇(IPA),乙二胺四乙酸二钠(Na_2-EDTA)分别作为不同活性中间体的捕获剂,证明以MoS_2/Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维为光催化剂降解MO的光催化机理为光生空穴机理。以硫化钠和亚硫酸钠为牺牲试剂,在模拟日光下,反应24 h,总产氢量可达402.68μmol·g-1。(3)以五水硝酸铋、钛酸四丁酯、无水乙醇、N,N-二甲基亚酰胺、柠檬酸和聚乙烯吡咯烷酮为原料,通过静电纺丝法制备了Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维;在此条件下,以硝酸银和磷酸氢二钠为原料,结合沉淀沉积法制备了Ag_3PO_4/Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维。系统研究了Ag_3PO_4与Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)的摩尔比对所制备产物的光催化性能影响。结果表明:当Ag_3PO_4与Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)的摩尔比为1:1时,可制备出最佳光催化性能的Ag_3PO_4/Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维,在可见光下照射6 min,亚甲基蓝的降解率达到97.8%。另选用对苯醌(BQ),异丙醇(IPA),乙二胺四乙酸二钠(Na_2-EDTA)分别作为不同活性中间体的捕获剂,证明以Ag_3PO_4/Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维为光催化剂降解MB的光催化机理为光生空穴机理。动力学研究表明,以Ag_3PO_4/Bi_(12)TiO_(20)/Bi_4Ti_3O_(12)复合纳米纤维为光催化剂降解MB的动力学方程符合准一级动力学方程。
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【学位授予单位】:青岛科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O643.36
【参考文献】
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