【摘要】：纳米材料因在三维空间具有独特的纳米尺寸,从而使其具备一些宏观材料所不具备的物理或者化学性质,例如表面与界面效应,量子尺寸效应以及宏观量子隧道效应等,这些独特的性质使得纳米材料在电催化及生物传感领域发挥了重要的作用,具有极大的应用前景。在当今社会,癌症、阿兹海默症(老年痴呆症)等病症正严重威胁着人们的身体健康,影响着人们的生活质量。许多的癌症患者和阿兹海默症患者在患病早期由于未能及时发现病症,错过了最佳治疗时间,最终留下终身的遗憾。为了减少这种悲剧的上演,实现对癌症以及阿兹海默症的早期灵敏检测成为研究人员研究的一个热点。本文将纳米材料、电致化学发光技术(ECL)与生物传感技术相结合,通过构建高灵敏电致化学发光生物传感器实现了对癌症和阿兹海默症的生物标志物的低浓度检测,检测结果为癌症以及阿兹海默症的早期诊断提供了有效的数据参考,具有十分积极的现实意义。电致化学发光生物传感器本身具有高的灵敏度,好的选择性,以及低的背景信号,在生物和化学检测领域受到了广泛的关注。在传感器的构建过程中引入具有较大比表面积和独特催化性质的纳米材料能够有效改善传感器的性能,提高传感器的灵敏度和稳定性。基于这一研究目的,本文制备了多种具有优异电催化能力的新型纳米材料,并以此为载体构建了几种用于检测癌症标志物以及阿兹海默症标志物的电致化学发光生物传感器,具体研究结果如下:1.鲁米诺功能化的金包四氧化三铁纳米颗粒的制备及其在用于检测人黏蛋白-1的电致化学发光免疫传感器中的应用研究本文将电致化学发光物质鲁米诺固载到纳米材料表面,制备了鲁米诺功能化的金包四氧化三铁纳米材料(Lu-AuNPs@Fe_3O_4)作为MUC1二抗蛋白质纳米载体,构建了高灵敏检测MUC1的夹心型电致化学发光免疫传感器。Lu-AuNPs @ Fe_3O_4具有十分优良的导电能力和过氧化氢催化能力,在鲁米诺-过氧化氢电致化学发光体系中能够极大地促进鲁米诺的发光信号。同时,磁性Fe_3O_4纳米颗粒方便磁性分离,极大简化了实验步骤。此外,无毒的金包氧化锌纳米颗粒(AuNPs@ZnO)作为MUC1一抗载体对过氧化氢的分解也具有较强的催化能力,能够与Lu-AuNPs@Fe304共同促进鲁米诺的发光,有效提高ECL信号强度,从而实现对癌症目标物MUC1的检测。2.增强鲁米诺发光的铈掺杂氧化锌纳米花的制备及其在用于检测β-淀粉样蛋白的电致化学发光免疫传感器中的应用研究本文选用鲁米诺为电致化学发光试剂,通过酰胺化反应将鲁米诺固载到铈掺杂氧化锌纳米花(Ce:ZONFs)表面,制备了新型发光材料Ce:ZONFs-Lum。Ce:ZONFs-Lum纳米材料对过氧化氢具有极好的催化作用,该材料中存在大量Ce3+/Ce4+离子对,Ce3+和Ce4+之间可以发生快速可逆的氧化还原反应,有效提高了 Ce:ZONFs-Lum材料中电子的转移速率,进一步提升了 Ce:ZONFs-Lum的电催化性能,极大地促进了鲁米诺的电致化学发光。与之前体系中鲁米诺通过静电吸附以及Au-N键固载到AuNPs表面不同,Ce:ZONFs表面通过酰胺键能够更多更稳定的固载鲁米诺分子,使整个传感体系的发光效率和稳定性方面都有一个较大的提高。3.钌配合物修饰的DNA纳米材料的制备及其在用于检测microRNA141的自增强型电致化学发光生物传感器中的应用研究人体身患癌症时不仅仅能引起某些特殊蛋白含量的异常表达,癌症的发生还会导致某些DNA或者RNA的表达异常。于是对一些特定的DNA或者RNA进行检测也能够实现对癌症早期的有效诊断。本文以miRNA141为目标物构建了基于钌配合物发光的自增强型电致化学发光DNA传感器。首先在聚乙烯亚胺修饰的二氧化硅纳米颗粒(PEI-SiO2)表面进行DNA自组装反应形成网状的DNA结构,大量的发光试剂“分子开关”钌通过静电作用嵌入到网状DNA中(Ru@DNA-PEI@SiO2),获得一个自增强型电致化学发光纳米材料。嵌入到DNA双链中的“分子开关”钌与在水溶液中的钌相比有较强的发光效率;同时PEI作为“分子开关”钌的共反应试剂在同一界面进一步地促进了钌的电致化学发光。当目标物miRNA141存在时,目标物诱导Ru@DNA-PEI@SiO2表面的网状DNA结构解体,大量的钌配合物脱离,使得ECL信号大幅降低。通过监测ECL强度的变化,构建传感器实现了对目标物的高灵敏检测,检出限为3.7 fmol/L。此方法也不需要向检测底液中另行加入共反应试剂,检测步骤简洁,为设计新型ECL传感器提供了新思路。
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【学位授予单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TP212.3;O657.3
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