大孔SBA-15材料的制备、改性及其对铀的吸附性能研究

发布时间：2019-07-29 16:07

【摘要】：由于具有规则的孔道,大的比表面积,在一定范围可调的孔径以及优异的水热稳定性,常规SBA-15材料在催化、吸附、生物大分子负载等领域有着广泛的应用。但由于其孔道较长,孔径较小,粒径小,表面活性基团缺乏,制约了其进一步的应用。针对以上问题,本论文基于大孔SBA-15的制备,采取相应的化学改性手段,合成了一系列的复合材料,并采用SEM、TEM、FT-IR、XRD、N2吸附-脱附、VSM等方法表征了所制备材料的物理、化学性质。主要工作内容如下:(1)在常规合成方法的基础上,制备了大孔径的SBA-15(L-SBA-15)。发现扩孔后,SBA-15形貌发生了一定变化,孔径也由5.48增大至20.31 nm。与常规SBA-15相比,L-SBA-15对铀(VI)的吸附性能差别不大。最佳pH值为6,准二级动力学模型与Langmuir等温式都能够对其吸附行为进行描述,说明该材料的吸附由化学作用主导,是一个自发、吸热的过程,单分子层饱和吸附容量由165.02 mg/g略微降至157.48 mg/g。不同离子浓度的NaCl存在时,材料对铀的吸附性能并未有明显变化。用0.1 mol/L Na2CO3对铀进行解吸,脱附率可达92%,循环使用4次后,材料对铀的吸附能力依旧能够保持在一个较高的水平。(2)制备了磁性大孔SBA-15材料(M-SBA-15),发现磁性粒子的掺杂并未改变材料的原有结构。其吸附最佳pH值为6,平衡时间为6 h,Langmuir等温式及准二级吸附动力学模型能够描述该吸附过程,化学作用力主导了吸附,单分子层饱和吸附容量为179.86 mg/g。由热力学参数可知,吸附是吸热且自发的。在不同浓度的离子存在时,该材料依旧保持了良好的吸附性能,可重复使用性良好。(3)制备了氨基化磁性大孔SBA-15材料(NH2-M-SBA-15),并保留了材料原有的结构。发现最佳pH值为6,吸附在6 h达到平衡,该过程符合Langmuir等温式及准二级吸附动力学模型,主要由化学作用控制,饱和吸附量提高至495.05mg/g,由ΔH和ΔG可知,该材料对铀的吸附是自发吸热的,且具有良好的抗干扰能力与可循环使用性。(4)制备了磷酸化大孔SBA-15材料(P-SBA-15),改性前后材料形貌结构没有明显变化。发现该材料的最佳pH值为6,15 min即可达到吸附平衡,Langmuir等温式及准二级吸附动力学模型较好地描述了吸附过程,化学作用控制着吸附过程,其理论吸附量相对有了极大的提高,温度在一定程度可以促进它的吸附,且对铀吸附的专一性较好。
【图文】：

拥有许多它们不具备的特殊的优良性质。表 1-2. 多孔材料的分类、特点及举例Table 1-2. The classification、characteristics and examples of porous material孔径 特点 举 ＜2nm 结晶化的骨架结构，水热稳定性好，孔径分布范围小，，活性位点多沸石分 2-50nm 孔径相对较大且可调节，结构有序度高，比表面积大，孔体积大MCM-41 ＞50nm 孔径大，可用于生物大分子等具有较大尺寸材料的相关应用泡沫、多为止，研究人员通过调变介孔材料合成过程中不同的因素，如来源、溶剂、反应温度等，得到了若干种介孔结构（详见图 1-构有：(1)二维六方结构 P6mm（MCM-41[51]、SBA-15[52]、FDU结构 Ia3d（KIT-6[54]、MCM-48[55]）；(3) Pm3n（SBA-1[56]）；[57]）；(5)Fm3m（FDU-12[58]）；(6)Fd3m（FDU-17[59]）等。

铀标准储备液的配制：称取 2.3584 g 的八氧化三铀，置于 50 mL 的小烧杯中，随后缓慢倒入 10 mL 王水（V（盐酸）：V（硝酸）=3：1）将其溶解。将烧杯置于加热装置上，逐渐升温将混合溶液蒸发至湿盐状，待其冷却至室温，加入 20 mL 浓盐酸再次溶解，将所得溶液经过滤转入 2000 mL 白量瓶中，加水定容，摇匀静置，此时铀标准储备液液浓度为 1 g/L。此储备液可以根据需要稀释至不同的浓度待用。偶氮胂Ⅲ显色剂溶液的配制：准确称取 1.000 g的偶氮胂Ⅲ，用烧杯溶解，随后转入 2000 mL 容量瓶中，加水定容，摇匀静置，即得浓度为 0.5 g/L 偶氮胂Ⅲ显色剂溶液。氯乙酸-乙酸钠缓冲溶液（pH=2.5）的配制：用500 mL 去离子水将 23.625 g 氯乙酸完全溶解，得到 0.5 mol/L 氯乙酸溶液，用 200 mL 去离子水将 8.2 g 乙酸钠完全溶解，得到 0.5 mol/L 乙酸钠溶液，然后移取 500 mL 氯乙酸溶液与 150 mL 乙酸钠充分混合，使用pH计调节pH为 2.50，贴上标签以待使用。2.2.4 大孔 SBA-15 的合成
【学位授予单位】：东华理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O647.3

【参考文献】

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本文编号：2520615