金属掺杂的碳纳米材料的制备及其光电催化活性研究

发布时间：2019-09-16 21:19

【摘要】：能源是人类活动得以持续的基础。在能源日益缺乏的时代,对于新能源的探索与利用尤为重要。水分解产生的氢气和氧气被认为是高效的新能源,其大量生产是缓解能源危机的重要方式之一,然而其催化剂效率较低。因此,研制高效的催化剂已成为开发新型能源、减缓能源危机的重大课题之一。碳纳米材料由于含量丰富、廉价、毒性低受到越来越多的关注。作为碳纳米材料的成员之一,碳点(CQDs)由于其高水溶性、强稳定性、易修饰性以及独特的光学性质等已被广泛地应用于光电催化领域。本文制备了银纳米粒子/碳点复合物(Ag/CQDs)、钴氮共掺杂的碳纳米材料(Co/N/C)以及镍纳米粒子/碳点复合物(Ni/CQDs),对其结构进行了一系列表征,并进一步研究其光电催化活性及催化机理,主要包括以下内容:(1)以硝酸银和CQDs为原料,通过简单的方法制备了Ag/CQDs复合物。通过透射电镜、X射线粉末衍射仪、拉曼光谱仪、紫外-可见吸收光谱仪、X射线光电子能谱仪等仪器表征了Ag/CQDs复合物的结构。在以叔丁基过氧化氢为氧化剂、温度为60℃的条件下,对其催化活性进行了研究。实验结果表明:该复合催化剂对环己烷的氧化表现出了高效的催化活性。环己烷的转化率可达58.9%,对环己酮的选择性为84.6%。此外,实验证明了Ag/CQDs的光催化活性归因于Ag NPs和CQDs的协同作用。(2)以VB12和CQDs为原料,通过一步热解的方法制备得到多孔钴氮共掺杂的碳纳米材料(Co/N/C)。通过改变VB12和CQDs的初始质量比可调控钴和氮的掺杂量。通过高分辨透射电镜、氮气吸附脱附曲线(BET)、X射线粉末衍射仪和X射线光电子能谱仪等仪器对其结构进行了表征。结果表明Co/N/C为多孔有序的结构。通过氧还原反应对Co/N/C材料的催化活性进行研究。实验结果表明:Co/N/C在酸性(0.1 M HClO4溶液)和碱性(0.1 M KOH溶液)电解液中氧还原反应都表现了高效的催化活性。进一步的研究结果表明:当热解温度为700℃且钴和氮的掺杂量分别为1.12%和2.92%时,Co/N/C对氧还原反应的催化活性最高。(3)将氢氧化镍/碳点复合物(Ni(OH)2/CQDs)通过高温热解制备得到Ni/CQDs复合物。通过透射电镜、X射线粉末衍射仪和X射线光电子能谱仪等仪器表征了Ni/CQDs复合物的结构。通过电化学析氢反应研究Ni/CQDs复合物的催化活性。实验结果表明:在强碱性条件下(1 M KOH溶液),Ni/CQDs表现出高效的电化学析氢催化活性。进一步的实验结果表明光照可提高Ni/CQDs复合催化剂的催化活性。
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TB383.1

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