低温选择性催化还原氮氧化物铬铈催化剂研究

发布时间：2019-10-13 11:14

【摘要】：我国以煤炭为主的能源结构在今后相当长时间内不会改变,然而烧煤会产生大量的氮氧化物NOx,带来了严重的环境问题,比如,酸雨、光化学烟雾和温室效应等。我国NOx总量较高加之其治理难度较大,排放控制刻不容缓。2014年全国NOx排放量达到了2078万吨。在众多NOx治理方法中,氨选择性催化还原是最有前景的技术。目前工业化的V2O5-WO(MoO3)/TiO2催化剂存在窄且高的活性温窗(300～400℃),高灰高硫都会降低其活性和使用寿命。因此将SCR装置置于静电除尘器和烟气脱硫装置之后,并开发与此相配套的低温高活性且耐硫性较佳的催化剂具有重要意义。本文考察了Cr-C_eO_x复合氧化物催化剂的低温SCR性能和耐硫性,以及掺杂过渡金属助剂的Cr-C_eO_x复合氧化物催化剂的活性和耐硫性。同时利用BET、XRD、TPR、TPD、FT-IR、SEM等对催化剂的物性和结构进行了表征。研究了系列Cr-C_eO_x复合氧化物催化剂低温SCR性能和耐硫性。结果表明,采用柠檬酸法制备的催化剂活性最高,低温SCR性能优越,当Cr/(Cr+Ce)摩尔比为0.7,400℃焙烧下,催化剂具有最佳的低温活性,在36000 h-1空速下,在125～250℃温度范围内可获得近100%的脱硝效率。SO2对Cr-C_eO_x复合氧化物催化剂的中毒是不可逆的。系统结构表征发现,当Cr/(Cr+Ce)摩尔比越大时,催化剂具有更高的表面积；Cr加入到Ce以后,能明显的降低Ce形成晶体结构；催化剂中毒后,表面生成了硫酸铵盐,活性组成被硫酸化,导致了催化剂迅速失活；适量的酸量是催化剂高活性的原因之一。研究了掺杂助剂对Cr-C_eO_x复合氧化物催化剂耐硫性的影响,结果表明,掺杂助剂Co时,催化剂具有更佳的耐硫性。通过对助剂组成优化,表明,Co/(Cr+Ce)摩尔比为7.5%时,Co-Cr-Ce三元复合氧化物催化剂具有最佳的耐硫性,在温度175℃、空速60,000 h-1、150 ppm SO2时,经过4h后,催化剂具有80%的NOx转化效率；在温度175℃、空速10,000 h-1/100 ppm SO2时,经过48 h后,催化剂具有82.5%的NOx转化效率。系统表征表明,适量Co的掺杂有利于提高催化剂的表面积、降低三组分催化剂中Cr6+的还原温度、提高催化剂吸附NH3和NO的弱吸附位、降低对SO2的吸附。
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：2548634