硒离子液体合成、性质及其在催化乙苯氧化中的应用研究

发布时间：2019-11-04 01:08

【摘要】：离子液体因可设计性强、性能独特、环境友好,作为一种新型反应介质和催化材料,得到广泛关注,各种类型的离子液体合成及性能研究的报道层出不穷。硒在化学应用方面的特殊性质使其日渐受到重视,但低分子硒化物的挥发性,硒化物参与的反应多为非均相反应,有的需要高压条件,这些都限制其后续发展,因此考虑将硒化物嫁接在离子液体上,既可以避免硒的挥发性,加强硒化物的稳定性,又可以利用离子液体的独特性能,使其在常压、均相下可以进行。本文在前期研究基础上,探索合成了三种功能型硒离子液体：[Bmim] [SeO2(OCH3)]、[Pmim] [SeO2(OCH3)]和[Hmim][SeO2(OCH3)],并利用红外(R)、核磁共振氢谱(1H-NMR)、LC-MS验证其结构的正确性,通过TG及DSC确定硒离子液体具有较好的热稳定性。本文测定了上述硒离子液体的密度、表面张力,并讨论其体积性质和表面性质,通过运用Glasser离子液体晶格能理论及Kabo和Rebelo离子液体汽化焓经验方程,得到上述硒离子液体的标准熵、表面熵、表面能、晶格能及汽化焓等性质参数。苯乙酮是用途极广的化工原料中间体,可以制备多种化工产品,被广泛应用于高分子合成材料工业、石油化工和精细化工等众多领域。乙苯氧化苯乙酮一直都是倍受关注的课题,具有广阔的应用前景。本文将[Hmim][SeO_2(OCH_3)]应用于乙苯氧化苯乙酮体系,探索它在乙苯氧化苯乙酮反应中的催化活性,并确定[Hmim][SeO_2(OCH_3)]催化乙苯氧化苯乙酮反应的最佳反应条件：在底物乙苯1 mmol、[Hmim][SeO2(OCH3)] 0.6 mL(兼做溶剂、催化剂),UHP作氧化剂6mmol,反应时间8 h、反应温度75℃条件下,得到苯乙酮产率为61.54%。本文合成的硒离子液体既克服了低分子有机硒化物挥发性等缺点,又利用离子液体无挥发、可设计性强、无环境污染等特点,丰富了离子液体的种类及应用,对于稀有元素化学及绿色化学有一定的指导的意义,完善了乙苯氧化苯乙酮的体系,为工业生产提供了理论支持。
【学位授予单位】：辽宁大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O645.1;O621.251

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本文编号：2555385