初始碳烟颗粒形成的反应分子动力学模拟
发布时间：2019-11-05 00:26
【摘要】：本文采用ReaxFF反应分子动力学模拟的方法研究了温度对PAH生成初始碳烟颗粒的路径的影响。低温时(400 K),PAH单体分子通过物理成核的方式形成初始碳烟颗粒。中等温度时(1600 K),PAH只能形成二聚物或三聚物,无法发生从气相单体到固相碳烟颗粒的转变。当温度升高到2500 K,PAH通过化学成核形成碳烟颗粒,PAH分子首先分解形成碳链分子,碳链分子相互链接进一步形成富勒烯结构的碳烟颗粒。
【图文】：
ＡＨ分子由于脱氢，加速了六碳逡逑＾逦＾逦Ｉ邋（ｄ）＾＾邋０逦环中碳碳键的断裂，形成碳链结构，部分形成Ｃ２Ｈ２，逡逑＇＾０邋＾邋＾邋＾逦＾逦＾逦Ｃ２Ｈ进入气相如时刻ｃ所示。随后碳链分子间相互逡逑农、？邋身６逦＾邋ｆ逦连接，形成核点，而周围的Ｃ２％，ＱＨ通过ＨＡＣＡ逡逑％邋＾逦o摺ⅲ叔危掊澹掊位碛挚梢越徊皆谄浔砻嫔ぁＨ缤迹担ǎ洌┲兴惧义希危危危贬哟铮﹀涡纬梢桓鼋洗蟮奶佳炭帕Ｍ拧Ｗ钪沼捎冢迷拥淖藻义稀！ⅲュ澹掊澹掊巫樽靶裕挚梢孕纬筛焕障〗峁沟奶佳炭帕！ｅ义贤迹窜诺ヌ逶冢保叮埃板澹耸钡亩ρЧ蹋ǚ凵禾荚樱危匙苠义侠堵躺呵庠樱╁伪疚牟捎茫遥澹幔疲品从Ψ肿佣ρＤ夥椒ㄑ绣义希疲椋纾澹村澹模睿幔恚椋沐澹穑颍铮悖澹螅螅澹箦澹铮驽澹穑颍澹睿邋澹恚铮睿铮恚澹颍箦澹幔翦澹保叮眨斟澹隋危翦义希ǎ穑椋睿耄哄澹茫澹悖幔睿哄澹龋╁尉苛硕嗷贩迹统珊顺ご笮纬商佳炭帕５亩ρЧ獭ｅ义险攵苑肿又柿课玻埃埠停玻玻稿澹幔恚醯能藕投廛旁阱义襄危诲五五五危掊危矗埃埃浚玻担埃板澹说奈露惹淠诘某珊顺ご蠼辛讼晗稿义希ǎ猓╁危掊澹蝈澹掊蔚奶致酆头治觯康臀率保佳涛锢沓珊耍校粒仁紫儒义希γ矗村澹鍈0邋４邋栜姓Ｈ邋３栜ＰＡＨ酿圫’佭丨、＿雌＊逡逑＂并是碳烟长大的主要原因。含碳链的二氢座单体在逡逑＾逦％逦Ｗ邋．逦低温区以物理成核形成碳烟颗粒的能力强于芘单体，逡逑１邋４邋Ｉ邋＾逦＾逦？逦即碳链的存在提高了邋ＰＡＨ的物理成核能力。中等温逡逑＾逦．２＾＂逦度下，芘和二氢芘在均相体系中均未发现成核，ＰＡＨ逡逑ｒ＞＾Ｕｋ：，逦烟颗粒。当温度升高到２５００邋Ｋ，ＰＡＨ分子不稳定，发逡逑Ｉ＊逦生脱氢及碳
１０９０逦工程热物理学报逦３８卷逡逑小颗粒，颗粒间的碰撞聚并成为颗粒长大的主要方逦从气相向固相碳烟颗粒的转变，这里我们以芘单体逡逑式。该时刻体系中碳烟颗粒由不同朝向的小的ＰＡＨ邋在１６００邋Ｋ时的动力学过程展示在图５中。在整个模逡逑堆叠团簇聚并形成。碳烟颗粒的进一步长成更大的逦拟过程中，观察到少数的ＰＡＨ单体分子发生二聚，逡逑颗粒主要通过颗粒间的碰撞聚并如时刻ｄ。这也进逦由于分子间的碰撞，大部分二聚物并不稳定，又恢逡逑一步解释了图２中碳烟颗粒中单体数的变化。逦复到单体结构。因此上述过程中，并未明显观察到逡逑碳烟成核及后续颗粒长大。逡逑￣逦＾￣逦（ｂ）逦啤怒逦｜逦２．３T嘉孪露嗷贩继С珊隋义希掊危掊危掊危掊危掊蔚蹦Ｄ馕露壬剑玻担埃板澹耍校粒然岸廛诺慕徨义希掊危у喂共晃榷ā＼旁冢玻担埃板澹耸钡亩ρЧ倘缤迹邓义系好浚﹀我诲澹⒛颉aＳ邋Ｃ逦示。由于Ｃ－Ｈ的能垒比Ｃ－Ｃ高，由此ＰＡＨｓ分子首逡逑＾逦二逦先脱氢，随后发生碳碳键的断裂，如图５时刻ｂ所逡逑＾逦＾邋．．逦＆豳锣逦示。气相中的氢自由基又可以进一步加速ｐａｈ表面逡逑，逦脱氢。与此同时，ＰＡＨ分子由于脱氢，加速了六碳逡逑＾逦＾逦Ｉ邋（ｄ）＾＾邋０逦环中碳碳键的断裂，形成碳链结构，部分形成Ｃ２Ｈ２，逡逑＇＾０邋＾邋＾邋＾逦＾逦＾逦Ｃ２Ｈ进入气相如时刻ｃ所示。随后碳链分子间相互逡逑农、？邋身６逦＾邋ｆ逦连接，形成核点，而周围的Ｃ２％，ＱＨ通过ＨＡＣＡ逡逑％邋＾逦o摺ⅲ叔危掊澹掊位碛挚梢越徊皆谄浔砻嫔ぁＨ缤迹担ǎ洌┲兴惧义希危危危贬哟铮﹀涡纬梢桓鼋洗蟮奶佳炭帕Ｍ拧Ｗ钪沼捎冢迷拥淖藻义稀！ⅲュ澹掊澹掊巫樽靶裕挚梢孕
本文编号：2555898
【图文】：
ＡＨ分子由于脱氢，加速了六碳逡逑＾逦＾逦Ｉ邋（ｄ）＾＾邋０逦环中碳碳键的断裂，形成碳链结构，部分形成Ｃ２Ｈ２，逡逑＇＾０邋＾邋＾邋＾逦＾逦＾逦Ｃ２Ｈ进入气相如时刻ｃ所示。随后碳链分子间相互逡逑农、？邋身６逦＾邋ｆ逦连接，形成核点，而周围的Ｃ２％，ＱＨ通过ＨＡＣＡ逡逑％邋＾逦o摺ⅲ叔危掊澹掊位碛挚梢越徊皆谄浔砻嫔ぁＨ缤迹担ǎ洌┲兴惧义希危危危贬哟铮﹀涡纬梢桓鼋洗蟮奶佳炭帕Ｍ拧Ｗ钪沼捎冢迷拥淖藻义稀！ⅲュ澹掊澹掊巫樽靶裕挚梢孕纬筛焕障〗峁沟奶佳炭帕！ｅ义贤迹窜诺ヌ逶冢保叮埃板澹耸钡亩ρЧ蹋ǚ凵禾荚樱危匙苠义侠堵躺呵庠樱╁伪疚牟捎茫遥澹幔疲品从Ψ肿佣ρＤ夥椒ㄑ绣义希疲椋纾澹村澹模睿幔恚椋沐澹穑颍铮悖澹螅螅澹箦澹铮驽澹穑颍澹睿邋澹恚铮睿铮恚澹颍箦澹幔翦澹保叮眨斟澹隋危翦义希ǎ穑椋睿耄哄澹茫澹悖幔睿哄澹龋╁尉苛硕嗷贩迹统珊顺ご笮纬商佳炭帕５亩ρЧ獭ｅ义险攵苑肿又柿课玻埃埠停玻玻稿澹幔恚醯能藕投廛旁阱义襄危诲五五五危掊危矗埃埃浚玻担埃板澹说奈露惹淠诘某珊顺ご蠼辛讼晗稿义希ǎ猓╁危掊澹蝈澹掊蔚奶致酆头治觯康臀率保佳涛锢沓珊耍校粒仁紫儒义希γ矗村澹鍈0邋４邋栜姓Ｈ邋３栜ＰＡＨ酿圫’佭丨、＿雌＊逡逑＂并是碳烟长大的主要原因。含碳链的二氢座单体在逡逑＾逦％逦Ｗ邋．逦低温区以物理成核形成碳烟颗粒的能力强于芘单体，逡逑１邋４邋Ｉ邋＾逦＾逦？逦即碳链的存在提高了邋ＰＡＨ的物理成核能力。中等温逡逑＾逦．２＾＂逦度下，芘和二氢芘在均相体系中均未发现成核，ＰＡＨ逡逑ｒ＞＾Ｕｋ：，逦烟颗粒。当温度升高到２５００邋Ｋ，ＰＡＨ分子不稳定，发逡逑Ｉ＊逦生脱氢及碳
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