NiO表面磁性对分子吸附的影响的第一性原理研究（英文）

发布时间：2019-11-12 20:58

【摘要】：过渡金属氧化物广泛应用在当今能源与环境相关的催化领域,理解其表面化学性质以及结构-反应活性之间的关系对于先进催化材料的进一步发展以至理性设计至关重要.3d后过渡系金属(Mn,Fe,Co,Ni)的氧化物以其中金属离子独特的自旋状态和由此产生的铁磁/反铁磁性为典型特征.研究过渡金属氧化物的自旋状态以及磁性对表面化学的影响将使我们更加完整了解这些材料的表面化学.以NiO为代表的后过渡系金属岩盐结构一元氧化物具有反铁磁性,被经常作为反铁磁研究的模型体系.尽管在低温(低于其Neel温度)下NiO体相的完整晶体具有确定的反铁磁序,但是一系列最新研究表明,在条件变化时NiO表面的Ni离子可以产生不同的磁序.以此为背景,本工作以NiO为模型体系,采用DFT+U的第一性原理方法研究了NiO表面磁序对表面的小分子吸附活性的影响,包括表面吸附活性对各磁性相的表面取向以及吸附物种磁性的依赖关系.我们考察了NiO的5种反铁磁相和一种铁磁相,两个晶面NiO(001)和NiO(011),顺磁性分子NO和非顺磁性分子CO.我们发现表面能受磁性的影响较轻微,NiO(001)面上从49到54 meV/，

本文编号：2559945