镧锰钙钛矿型催化剂制备及其甲烷燃烧催化性能
发布时间：2020-02-07 21:11
【摘要】：随着现代工业技术的发展,人们对能源的需求量与日俱增,随之而来的环境问题也受到越来越多的关注,甲烷催化燃烧技术是抑制NOx排放的重要手段。甲烷催化燃烧技术可以使甲烷在低温下与氧气发生化学反应,并放出热量。本文以LaMnO3+δ作为研究对象,探讨了使用溶胶凝胶法制备催化剂时不同的络合剂、焙烧时间、升温速率、金属离子浓度以及在催化剂B位掺杂Fe元素对催化剂结构以及催化甲烷燃烧活性的影响,并采用硬模板法制备LaMnO3+δ催化剂,使用XRD、BET、H2-TPR、 O2-TPD、 XPS等方法对催化剂进行表征。采用柠檬酸为络合剂时,所制备的催化剂晶相单一,活化氧以及高价金属离子含量多,催化活性较好。适当的焙烧时间和升温速率会提高催化剂中高价态金属离子的含量以及催化剂的热稳定性,焙烧时间过长会使催化剂烧结,过快的升温速率使吸附氧的活化能力降低,并产生较多的杂相,从而影响催化剂的催化活性。溶液中金属离子浓度较高,虽然会使催化剂中非化学计量比氧的含量增加,但是会减少表面吸附氧以及高价态金属离子含量,并会降低催化剂的热稳定性,从而不利于催化燃烧甲烷。当在B位掺杂Fe元素后,表面吸附氧含量减少,催化剂的热稳定性降低,活性降低。使用硬模板法制备催化剂时,在溶液中添加乙醇溶液时,会适当提高催化剂的表面吸附氧、Mn4+的含量以及催化剂的热稳定性。与溶胶凝胶法制备的催化剂相比,硬模板法制备的催化剂具有较高的比表面积,可以吸附更多的用于氧化甲烷的氧,并有较多的Mn4+离子以及O22-/O-,所以表现出更好的催化活性,T1o以及Tso分别为318℃、480℃,远低于溶胶凝胶法的380℃和532℃。
【图文】：
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本文编号：2577297
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