氮化碳复合催化剂的制备及其可见光催化性能研究

发布时间：2020-02-16 20:36

【摘要】：在种类繁多的绿色清洁技术的研究中,光催化技术可操作性强,能够有效利用遍布全球的太阳能或人工光源产生的能量对环境中的污染物进行降解和矿化,在环境净化等方面有着重大意义。与传统的半导体光催化剂相比,氮化碳作为一种可见光响应材料,结构稳定,具有良好的耐高温、强酸和强碱等性能;此外,氮化碳不仅成本廉价、性质稳定,符合作为光催化材料所需的基本要求,而且其化学组成以及能带结构调控方便。为了进一步研究和拓展氮化碳复合光催化材料在可见光下的应用,本文制备并研究了一系列非金属与金属以及半导体掺杂的氮化碳复合材料。(1)采用浸渍法制备了一系列不同比例的氮化碳/石墨烯复合催化剂材料,表征结果显示材料掺杂成功且主要为片层结构,复合后仍保持着氮化碳的原有结构,并且存在较大空隙,不同物质之间主要由π键连接,并保持着良好的可见光吸收性能。石墨烯的加入,使得电子-空穴对得到快速有效的传输和分离,产生的超氧自由基对降解底物实现了有效地降解;其中,5%GCN催化剂材料可见光下反应90 min后对罗丹明B(RhB)的降解达到92.3%,对甲基橙(MO)的降解8 h可以达到54.3%,6h对无色头孢氨苄(CEX)医疗废水也能达到56.3%的降解率,展现出一定的广谱适用性。(2)以尿素和硝酸铁为原料,采用浸渍法制备了不同Fe掺杂量的氮化碳复合催化剂材料,表征结果表明,Fe的引入并未改变氮化碳的石墨相结构,但有效降低了氮化碳材料的禁带宽度。光催化降解MO的结果表明,不同掺杂量的复合催化剂材料的光催化活性明显优于单纯的氮化碳材料,其中以硝酸铁与氮化碳质量比为15%的掺杂量为最佳,反应6 h后MO的降解率达到了 81.7%,且MO主要是通过光催化过程降解的,4次循环使用后,催化剂稳定性较好。另外,可见光下反应6 h后,该复合催化剂材料对CEX溶液的降解率达到了 47.6%。光催化机理研究表明,·O2-是光催化体系中的主要活性物种。(3)以尿素和钛酸丁酯为原料成功制备了不同掺杂比例的CNT系列复合催化剂材料,表征结果显示,复合催化剂呈现明显的片层结构,锐钛矿型Ti02成功负载其上,并且复合系列材料均具有可见光吸收性能。光催化降解MO的结果表明,可见光下反应120 min后复合催化剂材料对MO的最佳降解率达到了60.8%,且主要是通过光催化过程降解的;在光催化降解反应过程中· OH占主导作用,破坏了 MO的分子结构。
【学位授予单位】：武汉大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36

【参考文献】