氮掺杂的磁性石墨烯在环境水样分析中的应用研究

发布时间：2020-02-16 18:12

【摘要】：首先,采用化学共沉淀法制备了氮掺杂的磁性石墨烯,并用X射线衍射仪、扫描电镜和振动样品磁强计等多种手段对其进行了结构表征。选择多种污染物(氯苯、多氯联苯、酚类和胺类等)对其吸附效果进行初步评价。结果表明,该吸附剂对试验的十种化合物均有吸附效果,其中对六氯苯(HCB)、2,2’,4,4’,5,5’-六氯联苯(PCB-153)和2,4,4’-三氯-2’-羟基二苯醚(TCS)的吸附效果最好。5 mg的Fe_3O_4/N-G在20s内即可完全吸附5 m L水样中浓度为200 mg/L的上述三种化合物,吸附量达到200 mg/g。同时,以Fe_3O_4/N-G对剩余7种化合物作吸附等温线和吸附动力学进行研究。由吸附等温线模型的拟合结果可以得知Fe_3O_4/N-G对于3,5-二甲基-4-氯-苯酚(PCMX)、2-叔丁基苯酚(2-TBP)、2,4-二叔丁基苯酚(2,4-DTBP)和苯胺(aniline)的吸附过程并不局限于均匀的单分子层吸附,可能存在于不均匀的多分子层吸附,但对于2-甲基苯胺(2-MA)、3-氯苯胺(3-CA)和N,N-二甲基苯胺(N,N-DMA)的吸附过程,主要为均匀的单分子层吸附;7种化合物的吸附动力学均符合准二级动力学模型。其次,采用制备的氮掺杂的磁性石墨烯作为固相萃取剂,在超声辅助下,通过对萃取剂用量、超声萃取时间、水样pH值、离子强度、洗脱剂的种类和用量、水样体积等磁性固相萃取条件的系统优化,结合气相色谱/串联质谱技术,建立一种便捷快速、绿色环保的筛查环境水样中痕量TCS、PCMX、PCB-153和HCB 4种有机氯污染物的分析方法。在优化条件下,对于100 m L水样,该方法需6.0 mg吸附材料、超声萃取15 s、5 mL洗脱溶剂、15 s的磁分离即可完成磁性萃取过程,操作简单,有机溶剂消耗少。同时,采用响应曲面法考察了萃取剂用量、超声萃取时间和水样pH值之间的交互作用,结果表明,萃取剂用量和超声萃取时间之间的交互作用显著。4种有机污染物在0.1~10μg/L的质量浓度范围内与峰面积呈良好的线性关系,其相关系数为0.9983~0.9999,检出限(S/N=3)和定量限(S/N=10)分别为0.05~0.6 ng/L和0.4~2.4 ng/L,3个加标浓度水平的回收率为68.3~103.4%,日内、日间测定的相对标准偏差分别为3.3%~6.9%和3.4%~9.4%(n=6)。该方法简单方便,易于操作,适用于环境水样中有机氯污染物的检测。最后氮掺杂的磁性石墨烯作为固相萃取剂,结合气相色谱/串联质谱技术,建立一种便捷快速、绿色环保的筛查环境水样中aniline、2-MA、3-CA和N,N-DMA4种胺类化合物的分析方法。在超声辅助下,对萃取剂用量、超声萃取时间、水样pH值、洗脱剂的种类和用量、水样体积等磁性固相萃取条件的系统优化。对于100 mL水样,该方法需10.0 mg吸附材料、超声萃取15 s、6 mL洗脱溶剂、15 s的磁分离即可完成磁性萃取过程。同时,采用响应曲面法考察了萃取剂用量、超声萃取时间和洗脱剂种类之间的交互作用,结果表明,萃取剂用量和超声萃取时间之间的交互作用显著。在最优的实验条件下,4种胺类化合物在0.5~10μg/L的质量浓度范围内与峰面积呈良好的线性关系,其相关系数为0.9972~0.9989,检出限(S/N=3)和定量限(S/N=10)分别为1.58~21.8 ng/L和4.74~65.4 ng/L,3个加标浓度水平的回收率为54.8~84.9%,日内、日间测定的相对标准偏差分别为4.9%~6.4%和6.7%~65.4%(n=6)。
【图文】：

过程图,固相萃取,磁性,过程

浙江工业大学硕士学位论文绪性材料放入待测样品溶液中，采用超声、涡旋、震荡等方式分散辅助萃取目标物后，在品容器外部放置外加磁场，使得吸附了目标物的磁性材料与样品溶液分离。弃去样品溶液采用溶剂对磁性材料进行洗脱，，收集洗脱液，浓缩后进入仪器分析。萃取效率的高低很程度上由磁性萃取材料的性质决定，因此，选择磁性纳米材料至关重要。

氮掺杂,石墨

氮掺杂石墨烯的EDS图
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O647.3;X832

【参考文献】