具有刺激响应性的葡萄糖酰胺类凝胶因子的制备及性能研究

发布时间：2020-04-19 17:59

【摘要】：本文制备了有缩醛取代和无缩醛取代的二茂铁葡萄糖酰胺化合物F_n和A_n,研究了缩醛结构和烷基链长度对凝胶性能的影响,并研究了凝胶体系对外界刺激的响应性。本文发现,只有F-6分子可以凝胶常见的有机溶剂,如醇类溶剂正辛醇,芳烃溶剂和氯仿等。F-6分子在邻二氯苯中的最低凝胶因子浓度为0.09%,属于超级凝胶因子的范畴。F-6/氯仿凝胶具有触变性,并且对多种刺激具有响应性,如温度、机械力、氧化还原剂、阴离子、阳离子等。F~-、Cl~-、Br~-离子的加入使凝胶转变为溶液态,并且只有F~-的加入会使体系由橙黄色转变为深红色,从而实现了对F~-的特异性识别。另外,通过凝胶状态和颜色的改变也可以裸眼识别Al~(3+);加入Al~(3+)后,橙黄色凝胶转变为深红色溶液。分析表征的结果表明,F-6分子与Al~(3+)形成2:1的配位作用。在室温下体积比为8:2的甲醇与水的混合体系中,F-6对Al~(3+)的检测限为6.84х10~(-7)M,远低于世界卫生组织的标准(1.85х10~(-6)M)。因此,通过F-6的超分子凝胶体系实现了对F~-和Al~(3+)的裸眼识别。为了进一步验证二茂铁基团对凝胶体系在阴阳离子识别方面的影响,本文制备了水杨醛的缩醛取代葡萄糖酰胺化合物S-6,测试了S-6分子的凝胶性能,并研究了S-6/氯仿凝胶对阴阳离子的响应性。本文发现,S-6分子可以凝胶常见的有机溶剂,如醇类溶剂、芳烃溶剂、氯仿等,且S-6/氯仿凝胶具有触变性。F~-和Cl~-的加入使得S-6/氯仿凝胶转变为溶液态,但体系颜色不发生改变。同样,Al~(3+)、Fe~(3+)、Cu~(2+)、Pb~(2+)四种金属离子的加入只能改变凝胶的状态。通过S-6/氯仿凝胶与F-6/氯仿凝胶体系对外界刺激响应性的对比,说明二茂铁基团在阴阳离子识别方面起到重要的作用。
【图文】：

凝胶因子,低分子量,凝胶,溶剂

图 1-1 凝胶的分类Fig. 1-1 Classification of gels胶凝胶概述是由低分子量凝胶因子在溶剂中通过分子间的华力、π-π相互作用、静电力等）形成的介于固子凝胶由低分子量凝胶因子（分子量小于 3000）组装成带状、棒状、纤维状、球状等聚集体，进而束缚溶剂流动形成凝胶[7]。凝胶的制备与形成过程

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图 1-2 凝胶的形成过程与凝胶因子聚集示意图Fig. 1-2 The formation of gels and the aggregation of gelators1.2.3 超分子凝胶的研究方法1.2.3.1 最低凝胶浓度最低凝胶浓度（Minimum Gel Concentration , MGC）是指凝胶因子能使溶剂形成凝胶所需的最低浓度，反应了凝胶因子对溶剂体系的凝胶能力，一般用 g/L、wt%、mol/L 等来表示。1.2.3.2 相转变温度相转变温度（Tgel）是指使超分子凝胶受热后刚好转变为溶胶时的温度。通常采用落球法测试凝胶的相转变温度，具体实施时应统一小球的直径和质量，，将其置于凝胶表面中心，记录加热过程中小球刚好淹没的温度[12]。
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O648.17;O641.3

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