铌酸锂晶体润湿性的全光可逆调控及机理研究

发布时间：2020-04-19 15:43

【摘要】：铁电晶体是一种重要的功能晶体,其具备多种优异的性能,包括介电(用于电容器),铁电(用于非易失性存储器),压电(用于制动器,换能器),热释电(用于红外探测器),光电(用于光电转换器),电致伸缩(用于声纳)等。近几十年来,人们对铁电体的研究进展迅速。由于其丰厚的性质及可以制备为包括陶瓷,单晶体,聚合物,薄膜等多种形式,而广泛应用于电子,探测,激光,传感,超声,信号,微波,生物等多个技术领域。铁电体具有自发极化,其可以与电场,应力,热以及光发生强烈地耦合作用而产生丰富的物理化学性质,由此具有广泛的功能应用。铁电体的性能很容易受到微结构,缺陷,成分不均匀,外场,畴壁的运动等影响。以缺陷为例,缺陷的存在会显著影响铁电体的铁电性,压电性,光电性等物理性质。向铁电体引入缺陷的方式,有温度,外力,电场,光照等。比如温度改变引起铁电体点缺陷氧空位的形成,塑性应变引起铁电体线缺陷位错的形成等。这些缺陷的引入会相应地改变和影响铁电体的物理性质。已有研究表明,固体表面的微结构缺陷会严重地影响其润湿性。作为固体表面的一个重要属性,润湿性主要由固体表面的化学成分和形貌结构决定。表面润湿性通常使用液体在固体表面的接触角来评估。在本论文中,我们对LiNbO3铁电晶体进行交替的紫外和红外光照实现了对其表面润湿性的可逆控制。LiNbO3晶体作为典型的铁电晶体,拥有稳定良好的性能,大的非线性系数,广泛应用于压电,铁电,光电以及非线性光学的研究和应用。我们使用紫外光照的方式向LiNbO3铁电体引入氧空位点缺陷,再通过红外光照来消除氧空位点缺陷,从而实现表面润湿性的可逆转变。在润湿性转变的过程中,全程都是采用光引发,这样的优势和意义在于通过远程非接触的方式,实现定向定区域改变固体表面的润湿性。这种方便高效的远程操控固体表面润湿性的方法将为未来的研究和应用带来更广泛的价值。本论文的正文部分共有五章。分别是第一章绪论;第二章通过交替的紫外光和红外光对LiNbO3晶体进行照射实现晶体表面润湿性的可逆转变,制备了表面图案结构并研究其对润湿性和压电性的影响;第三章通过第一性原理分别计算以不同离子作为LiNbO3(0001)表面终结面的氧空位点缺陷形成能;第四章进一步研究波长,空气湿度以及氧浓度对润湿性恢复的作用和影响;第五章为结论与展望。主要的研究内容和结论如下:(1)对铁电材料的结构、性质、相变理论、微结构缺陷(点缺陷,线缺陷,面缺陷)以及铁电材料目前的一些研究热点进行了概述,在此基础上对固体表面润湿性的研究历史、材料自身对润湿性的影响以及外界对润湿性的调控进行了总结。(2)利用中心波长为365-nm的紫外光照射LiNbO3晶体表面,使其润湿性发生亲水转变。然后利用波长为808-nm的红外光再次照射已呈亲水状态的晶体表面,使其接触角回复到初始状态。通过对LiNbO3进行交替的紫外和红外光照实现了表面润湿性的可逆转变。不同晶面以及不同极性面上的润湿性有差异。表面图形化结构对润湿性和压电性有影响。(3)利用第一性原理分别计算了 LiNbO3晶体(0001)面上以Nb-,Li-,O-为终结面的氧空位点缺陷的形成能,得到以Li+离子为终结面的表面氧空位形成能最低,氧空位更容易在以Li+离子为终结面的表面形成。(4)研究润湿性恢复过程中表面缺陷对不同波长作用的选择性。445-nm和532-nm只能使润湿性部分恢复;808-nm和1064-nm激光可以使润湿性完全恢复,并且1064-nm使接触角回复的速率比808-nm更快。进一步研究空气湿度和氧气浓度对润湿性恢复的影响。低湿度下,润湿性恢复迅速。在高的氧气浓度下,润湿性恢复迅速。(5)AFM显示紫外光照并没有改变LiNbO3表面形貌,润湿性的转变来源于表面化学成分的变化。XPS分析显示,表面氧空位缺陷以及羟基基团含量对润湿性的转变具有关键作用。PL谱显示,经紫外光照射的样品在543 nm处有氧空位缺陷发射峰。反射谱显示紫外光和红外光照使样品的反射率发生了减少和增加,说明表面氧空位缺陷对光吸收有作用。综上所述,本论文利用紫外光和红外光实现了 LiNbO3铁电晶体表面润湿性的可逆控制,全程都是采用光引发。通过实验和结合文献总结出紫外光照使LiNbO3表面润湿性向亲水转变,以及红外光照使润湿性恢复到初始状态的机理。最后,这种全光操控改变固体表面润湿性的方法是高效可行的。
【图文】：

式并对其性能和应用进行了一系列研宄。逡逑铌酸锂是无色的透明晶体，熔点为１２５３°Ｃ，晶体由Ｎｂ０６的八面体组成，ｃ逡逑轴为３次旋转对称轴，所以是三方晶系。如图１－２所示，在１２１０°Ｃ的居里温度以逡逑下为铁电相结构，氧原子平面构成其畸变的六方密堆积结构。在这个结构中形成逡逑的八面体空隙分别被锂原子，铌原子以及空位填充，分别占据氧八面体空隙的１／３。逡逑在ｃ轴方向上空隙位置的原子依次按照…铌，空位，锂，铌，空位，锂…排列。逡逑在居里温度以上的顺电相中，锂原子位于距离铌原子ｃ／４的氧平面上，铌原子位逡逑于两个氧平面构成的氧八面体中心。这样的位置关系使得顺电相是非极性的。当逡逑温度下降低于居里点时，锂离子和铌离子沿ｃｒ轴同方向发生位移，锂离子离开氧逡逑平面，铌离子离开氧八面体中心。由于锂离子和铌离子的移动，造成了正负电荷逡逑重心沿ｃ轴的相对位移，产生沿ｃ轴的自发极化。又由于晶体的自发极化方向只逡逑沿ｃ轴方向

属类的电导行为，，其电导率是体块ＢａＴｉ０３直流电导率的１０９倍，并且通过相场逡逑分析，证明由极化电荷形成的势阱中存在稳定退化的准二维电子气。带电畴壁温逡逑度－电流曲线如图１－５所示，其并未表现出类似半导体或离子导体那样受热激活逡逑支配的导电行为，相反的，其具有正温度系数的类似金属型导电趋势。逡逑１２逡逑
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O73

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本文编号：2633454