石墨烯水凝胶的制备、改性及其去除水中PPCPs物质的性能研究

发布时间：2020-04-26 00:22

【摘要】：药物及个人护理用品的使用量及向环境中的排放量逐年增长,其在水体环境中的富集对微生物、动植物以及人类的健康存在潜在的威胁,污染状况日益严峻。吸附法因其操作简单、成本低、没有产生中间污染物的风险等突出优势,被认为是处理药物及个人护理用品污染比较有前景的方法,研究和开发低成本、高比表面、吸附性能和循环使用性好的新型吸附材料是提高治理效率的关键。石墨烯水凝胶具有丰富的孔结构、超大的比表面积以及灵活可调的表面化学性质,是一种相对理想的新型吸附材料。采用绿色环保的材料,通过简单的操作,在温和的反应条件下制备得到吸附性能较好的石墨烯水凝胶并进行改性,研究其对于典型药品及中间产物的吸附过程和吸附机理是本论文的主要工作。首先采用改进的Hummers方法制备少层、微米尺寸的氧化石墨烯,其表面含有丰富的含氧官能团,可在水中均匀、稳定地分散。以氧化石墨烯分散液为原料,采用绿色、环保的生物质材料咖啡酸作为还原剂,通过还原自组装法在温和的反应条件下制备石墨烯水凝胶材料。石墨烯水凝胶对对硝基苯酚的平衡吸附量为47 mg/g,吸附在10 h左右达到平衡。溶液pH的增强导致静电作用和疏水作用减弱,对吸附有抑制作用。对恩诺沙星和非那西丁的平衡吸附量分别为90 mg/g和46 mg/g,吸附在10 h左右达到平衡,准二级动力学模型可以较好地描述其吸附动力学过程,吸附等温线符合Freundlich吸附模型。水凝胶与非那西丁和恩诺沙星的相互作用主要是如π-π共轭作用、疏水作用、静电作用和氢键等,其中对恩诺沙星的吸附主导作用是静电力,因此受溶液pH值和盐离子浓度影响较大。采用NaHSO_3作为还原剂,以类似的方法制备石墨烯水凝胶并对其用聚乙烯亚胺进行氨化改性处理,XPS、XRD等表征结果表明氨基的成功引入。氨化后水凝胶的孔结构在冷冻干燥的过程中保持了较好的完整性,因此提高了其机械强度,压缩强度表征也证明了这一点。与此同时,氨基的引入有利于增强水凝胶与双氯芬酸钠之间的相互作用如氢键和静电作用而提升其吸附性能,其对双氯芬酸钠的平衡吸附量由未进行氨化处理时的95 mg/g,提升到了133 mg/g,准二级动力学模型可以较好地描述该吸附动力学过程,吸附等温线符合Freundlich吸附模型。溶液pH值主要通过影响两者之间的静电相互作用而影响平衡吸附量,溶液中钠离子通过影响双氯芬酸钠的电离进而影响水凝胶对其的吸附过程。
【图文】：

水体环境,化学法,物理法,化学法处理

图 1.1 在世界范围内水体环境中检测到的几种抗生素抗性基因[19]Figure1.1 Several antibiotic resistance genes detected in aquatic environments of World1.3 PPCPs 的处理方法目前，水环境中日益严重的 PPCPs 污染问题受到研究者的广泛重视。治理 PPCP的技术也在被开发和进步，从原理上讲，这些治理技术大致上可以分为三大类，即化学法、生物法和物理法。其中化学法是利用 O3、光等对污染物进行氧化使其降解，利用生物降解法可以将 PPCPs 直接转化生成完全无污染的 CO2和 H2O，但是这些过程的降解率往往不甚理想，物理处理方法主要包括过过滤法和吸附法。在本论文中主要对化学法和物理法进行介绍。1.3.1 化学处理法化学法处理水体中的 PPCPs 包括用臭 O3、O3/UV、UV/H2O2、γ 射线以及电化学氧

水溶液,光敏材料,污染物,羟基自由基

图 12 水溶液中含铁离子的种类和数量与溶液 pH 值的关系[37]Figure 1.2 The relationship between the type and amount of iron ions in aqueous solution and thof the solution伴随新型半导体光催化材料的飞速发展，光催化降解水体中的 PPCPs 同样受到员的重视[41-43]。半导体光敏材料吸收入射光子，吸收的能量激发电子从价带到的跃迁，形成电子空穴对，，价带空穴具有与水分子相互作用形成羟基自由基的导带电子也会经过复杂的物理化学过程促进溶液中羟基自由基的生成，从而促光敏物质表面吸附的污染物被氧化降解。该处理过程主要受到如下因素的影响的污染物向半导体光敏材料表面的扩散、半导体光催化剂对于入射光的有效吸物被催化剂表面的吸附和脱附过程以及在半导体催化剂表面电子和空穴的有理想的光催化污染物处理体系需要满足如下条件：污染物对于催化剂有效吸光响不大、催化剂的比表面积较大且具有较多的催化反应活性位点、催化剂在作于从体系中回收移除而不导致二次污染等等，但是，在实际的处理体系中，往
【学位授予单位】：深圳大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O648.17

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