头孢氨苄磁性纳米分子印迹聚合物的制备及其吸附性能研究

发布时间：2020-06-13 01:46

【摘要】：头孢氨苄(CFL)作为我国广泛使用的头孢类抗生素之一,其在治疗动物疾病、改善动物性产品质量方面作出了巨大贡献,但同时其残留问题也对人类健康、生态环境和某些微生物产生负面影响。因此建立一种快速、准确、简便的检测动物性食品中痕量CFL的有效方法显得尤为重要。磁性纳米粒子(MNPs)是一类新型的智能型功能纳米材料,对其进行一定的表面修饰后可在外加磁场作用下快速分离目标物。分子印迹技术(MIT)是一种针对特定模板分子的用于制备具有高度亲和力和特异性识别能力高分子聚合物的技术。本论文结合MNPs与MIT,制备一种能够快速分离和富集复杂基质中的痕量CFL的磁性纳米分子印迹聚合物(MMIPs),其对CFL具有高选择性和良好稳定性。主要内容和结果如下:1、采用共沉淀法制备单分散性良好的MNPs,并用硅烷偶联剂进行表面修饰。以CFL为模板分子,运用悬浮聚合法在经修饰的Fe_3O_4MNPs表面制备MMIPs。考察了聚合物合成过程中的影响因素,得出制备MMIPs的最佳条件为:模板分子CFL1 mmoL,功能单体丙烯酰胺(AM)4 mmoL,交联剂乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)20 mmoL,引发剂偶氮二异丁腈(AIBN)0.12 mmoL,以及溶剂乙腈100 mL。2、利用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)以及振动样品磁强计(VSM)分别对聚合物的形貌、结构、晶型和磁性能进行表征。制得的MMIPs粒径在220~680 nm之间,微球形状较规整,整体结构疏松,各步反应合成的粒子包含尖晶石结构的Fe_3O_4,且在修饰和聚合过程中,晶体结构未发生变化,MNPs和MMIPs的饱和磁化强度分别为49.851 emu/g,5.936 emu/g。3、对聚合物进行吸附动力学、吸附热力学和吸附选择性试验。并通过准一级和准二级动力学模型、Scatchard模型以及印迹因子和分离因子对其印迹和识别机理进行研究。MMIPs对CFL的吸附量在前30 min增速很快,60 min左右达到吸附平衡,动力学模型拟合结果表明聚合物对CFL的吸附满足准二级动力学模型,限速步骤为化学吸附;通过吸附热力学实验与Scatchard分析得出:MMIPs对CFL的吸附量高于非印迹物(MNIPs),MMIPs中的结合位点分为高亲和力位点和低亲和力位点,前者的平衡解离常数K_d为0.997 mg/L,最大表观吸附量Q_(max)为18.466 mg/g,后者的K_d为3.268 mg/L,Q_(max)为45.259 mg/g;存在于MNIPs中的结合位点是等价的,对CFL显示出均匀的亲和性,K_d=23.776 mg/L,Q_(max)=21.929 mg/g;吸附选择性实验结果表明,在模板分子结构类似物及非类似物存在的情况下,MMIPs对CFL均有特异的吸附能力,印迹因子均在2以上,分离因子明显高于MNIPs。4、将制备的MMIPs作为三种加标样品前处理的吸附剂,结合高效液相色谱检测显示出良好的准确性、精密性和稳定性。自来水、猪肉和牛奶中CFL的加标回收率分别为88.68%~94.80%、87.30%~92.45%和87.58%~95.13%,相对标准偏差(RSD)分别为1.26%~1.63%、1.17%~1.86%和1.71%~2.34%,三种样品24 h内RSD㩳3.58%,日间RSD㩳4.34%。建立的方法对自来水的检出限为0.01mg/kg,猪肉和牛奶为0.005 mg/kg。与未经萃取和经MNIPs萃取相比,MMIPs萃取显示出良好的分离富集能力。
【图文】：

分子印迹,机理,食品分析,环境领域

而且具有与模板互补的功能基团。将其用于复杂基质中选择性识别模板分子，显示出良好的稳定性，，目前在食品分析以及环境领域的应用取得了良好成效。图1 分子印迹机理图Fig.1 Schematic diagram of molecular imprinting process

示意图,路线,示意图

MMIPs的合成路线示意图
【学位授予单位】：四川农业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O631.3;TQ465

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