基于碳纳米管复合材料的电化学传感器在食品药品检测中的应用
发布时间：2020-06-18 04:07
【摘要】：当前,以碳纳米管复合材料作为功能材料来构建新型电化学传感器仍是分析传感领域的热门的研究课题,这对于大幅改善检测方法的选择性、灵敏度等分析性能具有极其重要的意义。本文通过滴涂法和自组装法等方法分别制备了五种基于碳纳米管复合材料的新型电化学传感器,利用多种现代分析技术对电极修饰材料进行了形貌与成分表征,探讨了扫速、pH等条件对实验结果的影响,评价了传感器的灵敏度、选择性等分析性能,并将所制备的电化学传感器应用于食品药品中某些特定组分的检测。本文开展的具体创新研究工作主要包括以下五个部分:1、基于多壁碳纳米管/纳米二氧化钛/3-氯-2-羟丙基二甲基脱氢枞基氯化铵的电化学传感器测定食品中的汞采用滴涂法构建了一种基于多壁碳纳米管、纳米二氧化钛和一种新型阳离子表面活性剂3-氯-2-羟丙基二甲基脱氢枞基氯化铵的复合材料(TiO2/MWCNTs/DHAHPTMA)的电化学传感器,并将其应用于食品中汞的电化学测定。利用循环伏安法研究了汞在TiO2/MWCNTs/DHAHPTMA修饰电极上的电化学行为,讨论了扫描速率、pH等因素对实验结果的影响,并研究了电子转移过程机制。在最佳实验条件下,利用线性扫描阳极溶出伏安法研究了该传感器对汞的分析性能。实验结果表明,线性扫描溶出峰电流与Hg的浓度在0.1～100 μmol L-1范围内成良好的线性关系,方法的灵敏度为3.7014 A/mol L-1,检测限为0.025 μmol L-1(信噪比为3)。在常见金属离子的共存时,该传感器对汞的测定表现出高选择性。最终,将其成功地应用于食品试样中Hg的测定。2、基于多壁碳纳米管/壳聚糖铜配合物的电化学传感器测定扑热息痛采用自组装技术构建了一种基于多壁碳纳米管和壳聚糖铜配合物(MWCNTs/CTS-Cu)修饰玻碳电极的新型电化学传感器,并将其应用于药片和人血清中扑热息痛的测定。利用循环伏安法研究了扑热息痛在MWCNTs/CTS-Cu修饰电极上的电化学行为,讨论了扫描速率、pH等因素对实验结果的影响,并研究了电子转移过程机制。MWCNTs/CTS-Cu修饰电极能促进扑热息痛与修饰电极之间的电子转移,对扑热息痛的氧化表现出良好的电催化活性。在最佳实验条件下,DPV峰电流与扑热息痛的浓度在0.1～200 μtmol L-1范围内,成良好的线性关系,该方法的灵敏度为0.603 A/mol L-1,检出限为0.024 μmol L-1(信噪比为3)。当抗坏血酸和尿酸存在时,该传感器对扑热息痛表现出高选择性。最终,将其成功地应用于药物制剂和生物样品中扑热息痛的测定。3、基于多壁碳纳米管/壳聚糖钴配合物的电化学传感器测定果蔬中的邻苯基苯酚针对水果和蔬菜中的邻苯基苯酚,提出了一种简单、灵敏度高、选择性佳的检测方法。该方法基于一种由碳纳米管和壳聚糖钴配合物(MWCNTs/CTS-Co)通过自组装技术构建的电化学传感器。利用循环伏安法研究了邻苯基苯酚在MWCNTs/CTS-Co修饰电极上的电化学行为,讨论了扫描速度、pH等因素对实验结果的影响,并研究了电子转移过程机制。实验结果表明,该MWCNTs/CTS-Co修饰电极能显著提高对邻苯基苯酚电催化氧化活性。利用该电催化氧化行为,采用微分脉冲伏安法对邻苯基苯酚含量进行了定量分析。实验结果表明,在0.1～100 μmol L-1浓度范围内,该传感器对邻苯基苯酚表现出线性响应,检测限为0.024 μmol L-1(信噪比为3)。同时,该传感器还表现出优异的选择性、重现性和稳定性等特点。最终,将其成功地应用于果蔬样品中邻苯基苯酚的高效测定。4、基于多壁碳纳米管/壳聚糖镍配合物的电化学传感器测定甲硝唑采用自组装技术构建了一种基于碳纳米管和壳聚糖镍配合物(MWCNTs/CTS-Ni)修饰玻碳电极的电化学传感器,并将其用于甲硝唑的灵敏检测。利用循环伏安法研究了甲硝唑在MWCNTs/CTS-Ni修饰电极上的电化学行为,讨论了扫描速率、pH等因素对实验结果的影响,并研究了电子转移过程机制。实验结果表明,该MWCNTs/CTS-Ni修饰电极对甲硝唑表现出优异的电催化活性。在0.1～150 μmol L-1浓度范围内,该传感器对甲硝唑具有线性响应,检测限为0.025 μmol L1(信噪比为3)。同时,该传感器还对甲硝唑的测定表现出优异的选择性、重现性和稳定性等特性。最终,将其成功地应用于药物和生物试样中甲硝唑的灵敏检测。5、基于多壁碳纳米管/羧甲基壳聚糖-铜配合物的电化学传感器测定医用消毒剂中的过氧化氢通过滴涂法将多壁碳纳米管/羧甲基壳聚糖-铜配合物膜(CMC-Cu/MWCNTs)修饰至玻碳电极表面,制备了一种无酶过氧化氢传感器。通过循环伏安法(CV)研究了扫描速率、pH等实验条件对响应电流的影响,并研究了电子转移过程机制。由于CMC-Cu与和MWCNTs管具有优异的导电和电催化性能,该传感器对过氧化氢的还原展现出优良的电催化作用。在最佳实验条件下,采用微分脉冲伏安法测定了过氧化氢的含量。实验结果表明,当过氧化氢浓度在0.01～16 mmol L-1范围内,该传感器对甲硝唑具有线性响应。该传感器的检出限为2.5μmol L-1(信噪比为3),灵敏度为6.496μA mmol-1 L。该传感器对医用消毒剂中过氧化氢的检测还表现出良好的分析性能。
【学位授予单位】：扬州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O657.1;TS207.3;TQ460.72
【图文】：
１．１电化学传感器研究进展逡逑１．１．１电化学传感器的检测原理与构成逡逑电化学传感器的检测原理如图１－１所示，将被测物质加入到电化学反应池中，通过电逡逑化学器件将被测物质在电极上发生的物理、化学变化转换成可检测并输出的电信号，利用逡逑电信号的变化与被测物质含量之间的某种关系，实现对被测物质组成及含量的测定［３］。逡逑化学物质逦１１（１化学器件逡逑被测ｂ邋物理逦热＼邋—％热敏儿件，丨，户，，．逡逑物质一＾邋！｜彳ｔ’ｆ邋ｉ产生光１逦＾光？元件逡逑腊变化丨邋声Ｉ逦声敏儿＃逡逑图Ｍ电化学传感器的检测原理逡逑Ｆ：ｉｇ．邋１－１邋Ｔｈｅ邋ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ邋ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ邋ｏｆ邋ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ邋ｓｅｎｓｏｒｓ逡逑电化学传感器－－般由工作电极（ＷＥ）和参比电极（ＲＥ）所构成，两个电极之间通过逡逑薄电解层隔开，其基本构成如图１－２所示。使用三电极体系时，则需要再X椉樱龆缘缂义希ǎ茫牛Ｎ烁纳频缁Т衅鞯姆治鲂阅埽ǔ？墒褂酶髦止δ懿牧隙曰椎缂谢义涎奘危谱鞲髦只奘涡痛械缂怼ｅ义
本文编号：2718668
【学位授予单位】：扬州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O657.1;TS207.3;TQ460.72
【图文】：
１．１电化学传感器研究进展逡逑１．１．１电化学传感器的检测原理与构成逡逑电化学传感器的检测原理如图１－１所示，将被测物质加入到电化学反应池中，通过电逡逑化学器件将被测物质在电极上发生的物理、化学变化转换成可检测并输出的电信号，利用逡逑电信号的变化与被测物质含量之间的某种关系，实现对被测物质组成及含量的测定［３］。逡逑化学物质逦１１（１化学器件逡逑被测ｂ邋物理逦热＼邋—％热敏儿件，丨，户，，．逡逑物质一＾邋！｜彳ｔ’ｆ邋ｉ产生光１逦＾光？元件逡逑腊变化丨邋声Ｉ逦声敏儿＃逡逑图Ｍ电化学传感器的检测原理逡逑Ｆ：ｉｇ．邋１－１邋Ｔｈｅ邋ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ邋ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ邋ｏｆ邋ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ邋ｓｅｎｓｏｒｓ逡逑电化学传感器－－般由工作电极（ＷＥ）和参比电极（ＲＥ）所构成，两个电极之间通过逡逑薄电解层隔开，其基本构成如图１－２所示。使用三电极体系时，则需要再X椉樱龆缘缂义希ǎ茫牛Ｎ烁纳频缁Т衅鞯姆治鲂阅埽ǔ？墒褂酶髦止δ懿牧隙曰椎缂谢义涎奘危谱鞲髦只奘涡痛械缂怼ｅ义
本文编号：2718668
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/2718668.html
教材专著
